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【研究背景】
硅基电子器件的微型化定律推动了现代逻辑电子器件的发展。然而，由于严重的栅极电流泄漏、界面处的高缺陷密度以及迁移率退化等挑战，物理限制阻碍了亚5 nm技术节点的进展。在下一代纳米电子器件中，原子厚度的介电材料为解决这些问题提供了潜在的解决方案。目前，原子级二维（2D）介电材料的集成方法通常依赖于原子层沉积（ALD）技术，能够沉积厚度小于10 nm的高介电常数介电材料。但是，由于ALD不可避免的预处理过程，所得到的二维介电材料通常是非晶态薄膜，具有较差的界面特性，这降低了栅极控制能力并损坏了沟道材料表面，从而对本征器件性能产生负面影响。
将半导体沟道材料表面氧化成介电层可以避免这种预处理的必要性。然而，与半导体兼容的天然氧化物的缺乏限制了这种方法的普遍性。一种新兴的策略是通过范德华力集成各种晶态二维介电材料。晶态二维介电材料，如六方氮化硼（h-BN）和其他范德华（vdW）介电材料，以其原子级平整的表面为特征，有助于构建高质量的半导体/介电体界面。这显著抑制了不必要的电荷散射，从而提高了沟道载流子迁移率并降低了器件滞后。尽管h-BN由于其极佳的范德华界面可以作为栅极介电材料，但其更广泛的应用仍然受到低介电常数、与大多数二维半导体的能带偏移不利以及苛刻的合成条件的限制。因此，迫切需要具有高介电常数、大带隙、超清洁范德华界面和简易合成方法的创新晶态二维介电材料。
一系列二维MOCl介电材料，包括具有层状或非层状结构的过渡金属氧卤化物和稀土氧氯化物，由于其优越的介电性能而受到广泛关注。值得注意的是，CrOCl和VOCl都表现出较高的介电常数（>10）。另一方面，LaOCl表现出宽带隙（4.26 eV）和高击穿场强（10 MV cm−1）。先前的研究强调了MOCl介电材料在提高二维场效应晶体管（FETs）性能方面的关键作用，如重构MoS2的载流子极性、抑制泄漏电流和降低亚阈值摆幅。尽管最近已经开发出各种MOCl的通用生长方法，但MOCl的独特介电性质仍未被充分探索。
迄今为止，大多数晶态二维介电材料都是使用化学气相沉积（CVD）工艺合成的。但传统的CVD工艺通常需要两种或更多类型的前驱体进行生长。多源蒸发生长过程需要严格控制多个参数，包括沉积速率、温度和不同气相的持续时间。因此，这些材料的合成往往会产生较差的横向成分均匀性和形貌，显著降低纳米片的界面性能，限制其潜在应用。因此，需要改进晶态二维介电材料的合成方法，并扩展到生长具有均匀表面的高质量产品，这对于提高二维晶体管的性能和推进基于二维材料的集成电路的实际应用至关重要。
【成果介绍】
鉴于此，北京航空航天大学杨圣雪教授团队发表了题为“Single-crystalline High-κ GdOCl dielectric for two-dimensional field-effect transistors”的工作在Nature Communications期刊上。该工作使用氯化物水合物辅助CVD方法成功合成了晶态高介电常数GdOCl介电材料。所得GdOCl纳米片显示出可变的厚度（最低至5 nm）和80 μm的大横向尺寸。这些纳米片具有宽带隙、15.3的高面外介电常数和10−6 A/cm2的最小泄漏电流。值得注意的是，这些GdOCl纳米片表现出良好的空气稳定性，在45天内纳米片表面保持未氧化状态。这表明GdOCl纳米片可以作为有效的介电材料，提供优越的界面质量和器件性能稳定性。此外，GdOCl纳米片可以作为MoS2场效应晶体管（FETs）的栅极介电材料。利用GdOCl纳米片的高结晶性、低表面缺陷密度和高介电常数值，GdOCl介电材料对载流子提供了强有力的栅极耦合。这有效地减轻了MoS2 FETs中的库仑散射，显著降低了亚阈值摆幅至67.9 mV dec−1和滞后至5 mV，同时还表现出较大的开关电流比（106）和较低的栅极泄漏电流10−6A/cm2。重要的是，GdOCl和MoS2之间超清洁的范德华界面和超过1 eV的能带偏移在实现MoS2 FETs的优异性能方面起着关键作用。值得注意的是，GdOCl的高效栅极控制促进了短沟道MoS2晶体管的构建。此外，基于多个GdOCl/MoS2 FETs的逻辑功能得以实现，包括NOT、OR和AND门。
【图文导读】
图 1. GdOCl纳米片的合成与表征。a, b 分别为GdOCl原子结构的侧视图和俯视图。c GdOCl纳米片合成过程的示意图。d GdOCl纳米片的光学显微镜（OM）图像。e 在不同衬底温度（480、500和520℃）下获得的GdOCl纳米片的相应厚度分布直方图。f GdOCl的计算电子能带结构和态密度（DOS）。g 在SiO2/Si衬底上多层和块体GdOCl纳米片的拉曼光谱。h-j Gd 4d (h)、O 1s (i) 和Cl 2p (j) 轨道的XPS图谱。
图 2. GdOCl纳米片的原子结构和化学成分。a GdOCl纳米片的高角环形暗场扫描透射电子显微镜（HAADF-STEM）图像。b GdOCl纳米片的积分微分相衬扫描透射电子显微镜（iDPC-STEM）图像。c GdOCl纳米片的选区电子衍射（SAED）图案。d, e 沿着图 (c) 中红色 (d) 和蓝色 (e) 矩形的强度线剖面。f-h 对应的Gd (f)、O (g) 和Cl (h) 元素的能量色散X射线光谱（EDS）映射图像。i GdOCl纳米片的EDS元素分析。
图 3. 合成的GdOCl纳米片的介电性质。a 典型金属-绝缘体-金属（MIM）器件的示意图。b 在100 kHz测量频率下GdOCl纳米片的厚度依赖C-V测量。c GdOCl纳米片的厚度依赖介电常数。d 通过MIM器件测量的GdOCl纳米片的厚度依赖泄漏电流与施加电压曲线。e 击穿场强（Ebd）和击穿电压（Vbd）与各种等效氧化层厚度（EOT）的关系。f 现有介电材料的击穿场强和相应介电常数的比较。
图 4. GdOCl/MoS2场效应晶体管（FETs）的电学测量。a 具有高介电常数GdOCl介电层的顶栅MoS2 FET的示意图。b, c 具有14.5 nm GdOCl顶栅的MoS2 FET的输出曲线（b）和双扫描转移曲线（c）。d GdOCl/MoS2 FET的归一化滞后宽度与其他介电材料的对比。e, f 43 nm沟道GdOCl/MoS2 FET的输出曲线（e）和转移曲线（f）。g GdOCl/MoS2范德华异质结的差分电荷密度侧视图。h GdOCl/MoS2范德华异质结的平面平均差分电荷密度随z方向位置的变化。i MoS2和GdOCl的能带图和能带排列。
图 5. 使用GdOCl/MoS2晶体管构建的逻辑门。a 制备的逻辑器件的结构示意图。b 通过不同栅极输入实现的"NOT"、"OR"和"AND"逻辑功能的真值表。c 由两个GdOCl/MoS2 FETs构成的NMOS反相器在偏置电压（Vdd）从1 V到5 V范围内的电压转移特性。d 图（c）中所得反相器的相应电压增益。e 在不同VINB下顶栅(VINA)晶体管的转移曲线。f 通过改变VINA和VINB值实现的逻辑OR门。g 在不同VINC值下沟道电流随VINA的变化。h 通过改变VINA和VINC值实现的逻辑AND门。
【总结展望】
总之，本研究通过氯化物水合物辅助的CVD方法成功合成了具有可调厚度的空气稳定二维GdOCl纳米片。通过调控生长过程中的气流速率，实现了这些GdOCl纳米片的垂直生长，这有利于它们的转移，从而形成高质量的栅极介电层-沟道材料界面。重要的是，研究表明在目前可用的材料中，GdOCl是最有前途的绝缘体，满足了先进栅极介电材料的所有基本要求，如宽带隙、高介电常数、低泄漏电流和高击穿场强。该工作制备了性能优异的GdOCl/MoS2顶栅场效应晶体管，其特点是可忽略的滞后、低亚阈值摆幅和高开关电流比。此外，GdOCl/MoS2场效应晶体管在短沟道晶体管和逻辑器件中展现了鲁棒的功能。GdOCl的这些介电特性为开发新型高速纳米电子器件和低功耗电子应用提供了广阔的机会。【文献信息】
Xu, W., Jiang, J., Chen, Y. et al. Single-crystalline High-κ GdOCl dielectric for two-dimensional field-effect transistors. Nat Commun 15, 9469 (2024).文献链接：https://doi.org/10.1038/s41467-024-53907-w 上海昂维科技有限公司现提供二维材料单晶和薄膜等耗材，器件和光刻掩膜版定制等微纳加工服务，以及各种测试分析，欢迎各位老师和同学咨询，竭诚做好每一份服务。
