复合材料的强度和韧性是其微观高分子链段和填料相互作用形式的宏观体现，通常呈现为一对矛盾体。传统复合材料的微观结构中充斥着静态的高能共价键，一旦断裂便会造成微观结构的不可逆破坏，从而影响材料的稳定性，进而限制其在特殊场景中的应用。因此，设计并建立复合材料中填料和高分子基底之间的相互物理化学作用，对于构建高性能复合材料具有重大的理论和应用价值。
鉴于此，西南科技大学常冠军教授、康明教授联合南方科技大学康天怿助理教授，以自制的吲哚改性二氧化硅微球结合吲哚基环氧树脂，构筑具有三种界面π-π堆积相互作用的复合物。在受到外界力场刺激时，三种界面π-π堆积相互作用可以通过本身“断裂-重构”的特性产生连续的驱动力以促使微球产生“滚动行为”，从而更高效率地耗散内部集中的应力，协同提高了材料的强度和韧性，复合材料的拉伸强度和断裂伸长率较高分子基底分别提高了49.8%和358.9%。此外，作者还发现，微球的“滚动行为”呈现出了“力-热等效性”，赋予材料优异的热稳定性和热驱动性，并有望在极端环境中应用。这项研究提出的策略创新性地结合了力学和化学的方法，协同提升了复合材料的强度和韧性，同时提高了复合材料的热稳定性和热驱动性，进而为设计新一代高性能复合材料提供了全新思路。相关工作以“Constructing High-Performance Composite Epoxy Resins: Interfacial π-π Stacking Interactions-Driven Physical Rolling Behavior of Silica Microspheres”为题发表在最新一期的《Advanced Materials》上（Adv. Mater. 2024, 2415485），西南科技大学材料与化学学院材料科学与工程专业在读博士研究生唐巧林为本文第一作者。
图1. 界面π-π堆积相互作用驱动微球滚动构筑高性能复合环氧树脂的示意图
此项工作是团队近几年来关于高强韧聚合物材料的制备和应用研究的最新进展之一。聚合物材料的强度和韧性是其应用过程中，最需要关注的性能。但由于聚合物材料本身的物理化学特性，协同提升聚合物材料的强度和韧性依然是一个重大的难点问题。据此，团队开展了利用动态共价键（Nat. Commun. 2022, 13, 3231）和动态非共价键（阳离子-π相互作用, Adv. Funct. Mater. 2022, 32, 2111021）来协调聚合物材料强度和韧性的研究。研究结果表明，动态键的引入可以通过其特有的“断裂-重构”行为不断地耗散能量，从而协调聚合物材料强度和韧性（Chem. Eng. J. 2021, 414, 128820；ACS Appl. Polym. Mater. 2024, 10.1021/acsapm.4c03628）。此外，为聚合物基底添加功能型填料，弥补聚合物材料强度和韧性的不足亦是常见方法。在前期工作中，团队探究了二氧化硅微球对聚合物材料内部网络结构的影响（Polym. Test. 2020, 90, 106749），并设计具有界面相互作用的二氧化硅微球（Langmuir 2024, 40, 16, 8685−8693），随即创新性地将界面相互作用和动态键进行结合，实现对聚合物材料的高性能的研究突破。
原文链接：
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202415485
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