陈忠伟AEM：多功能电极添加剂用于锂金属电池

顶刊收割机 · 公众号 · · 2024-11-26 08:18

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实现高能量密度电池的实用化需要电极在超高活性材料载量下具有优异性能，然而随着电极厚度的增加，电极中的离子传输受到显著限制，从而影响锂离子（Li⁺）的扩散动力学以及活性物质的利用率。

在此， 中国科学院大连化学物理研究所陈忠伟、罗丹、张永光等人 通过锂离子交换策略合成了锂离子交换X沸石（Li-X沸石），以提升Li⁺的扩散动力学。研究显示，将Li-X沸石引入超高载量正极可展现出以下特性：1)高电子导电性：通过降低弯曲度，形成均匀的导电网络；2)优异的离子导电性：归因于Li-X沸石对Li⁺扩散的调控；3)高弹性：防止颗粒的开裂和电极的结构解体。此外，Li-X沸石在固/液界面促进了稳定正极电解质界面（CEI）的形成，有效抑制副反应并减少过渡金属离子的溶解。

基于此，该工作通过干法工艺制备了超高载量（66 mg cm⁻²）正极，实现了12.7 mAh cm⁻²的面容量，并且组装的锂金属电池中达到了464 Wh kg⁻¹的高能量密度。

图1. DF/LiX电极的表征

总之，该研究通过锂离子交换法合成了Li-X沸石。DFT计算表明，Li-X沸石凭借其强相互作用和优异的离子迁移行为，显著提升了Li⁺的扩散动力学。将多孔Li-X沸石引入超高载量正极中后，有助于形成均匀的导电网络，并通过增加电极的孔隙率（ɛ）以改善电解质的浸润性。此外，Li-X沸石通过降低电极的弯曲度（τ）加快了电子传导。

作为固态电解质的Li-X沸石还提供了额外的锂离子扩散通道，能够在锂化过程中均匀锂离子通量，并在固液界面处促进了CEI层的形成，从而有效抑制正极/电解质副反应并减少过渡金属阳离子的溶解，避免结构退化。基于此，DF/LiX正极相比DF正极表现出优异的倍率性能和循环性能。

因此，该工作有望显著提升电池的倍率性能、循环稳定性以及整体能量密度，为高能量密度电池的进一步开发提供了新思路。