合肥研究院钙钛矿结构RCrO3体系磁性及磁电效应研究取得进展

 

　　图1.YCr_0.88Fe_0.12O3单晶的“温度-磁场”相图 

磁性是物质的基本属性，磁性物质在信息存储、磁制冷等现代科学技术和生产生活中广泛应用。具有简单钙钛矿结构的RCrO₃（R=稀土元素）及其Fe掺杂体系具有很强的磁电效应，还表现出较大的磁热效应及温度诱导的磁矩翻转等现象，近年来已受到越来越多的关注。但是，其微观机理尚不明确，甚至该体系中观察到的磁电效应是否为本征属性仍存在争议。因此，对该体系的磁性及磁电效应进行系统研究具有重要的科学意义，有助于理解其微观机理，探寻新型磁性功能材料及磁电材料。合肥研究院固体所研究人员对一系列Fe掺杂的RFe_0.5Cr_0.5O₃ (R=Y, Sm, Nd, Dy, Gd等)多晶、RCrO₃ (R=Gd, Tb, Dy, Er, Nd等)及其掺杂体系单晶的磁电效应进行了系统研究。

 

　　图2.GdFe_0.5Cr_0.5O₃多晶中巨磁热效应 

研究发现，Fe掺杂的RFe_0.5Cr_0.5O₃(R=Y, Sm, Nd, Dy, Gd等)体系，除了具有巨磁热效应、温度诱导的磁矩翻转、只改变外加磁场大小而无需改变磁场方向的磁矩翻转等现象外，在室温以下还表现出两个相继发生的介电弛豫行为。分析表明，该体系中温度诱导的磁矩翻转现象不仅与R-Cr/Fe磁相互作用有关，还与Fe-Cr磁相互作用密切相关。而在低温下发生的两个介电弛豫则分别与电子在富Cr团簇及富Fe团簇内的跳跃有关，其中富Cr/Fe团簇是由体系中Fe/Cr无序引起的。相关研究相继发表在Materials Research Bulletin、Applied Physics Letters等期刊上。

  

　　图3.TbCrO₃单晶中磁场诱导的磁矩跳跃现象(左图)及DyCrO₃单晶中的磁电效应(右图) 

为了进一步深入研究RCrO₃体系的磁电效应及温度诱导的磁矩翻转等现象的微观机理，研究人员生长了RCrO₃ (R=Gd, Tb, Dy, Er, Nd等)及其掺杂体系的单晶样品。通过对其磁性和磁电效应等进行深入研究发现，该体系的磁学性能因稀土元素R的变化存在很大差异，但在低温下都具有较强的本征磁电耦合效应。(1)GdCrO₃单晶：在该单晶中观测到了两个连续的温度诱导的磁矩翻转现象，还发现了温度诱导的磁矩不连续跳跃的新现象。这些磁现象与GdCrO₃单晶材料中Gd-Cr自旋相互作用有密切关联。此外，在低温下该单晶表现出极大的磁热效应，其数值高达~242 mJ cm^-3 K^-1，远大于其它稀土合金(如，HoCoAl等)以及Gd基石榴石Gd₃Ga_5–xFe_xO₁₂ 等同温区的磁热材料。相关结果发表在Journal of Applied Physics上。(2)TbCrO₃、ErCrO₃及DyCrO₃单晶：TbCrO₃和ErCrO₃单晶在低温下都表现出磁场诱导的磁矩跳跃现象；ErCrO₃单晶在低温下还具有非常大的旋转磁热效应；DyCrO₃及ErCrO₃单晶在低温下表现出Cr离子及稀土离子的自旋重取向行为。这些现象都属首次报道。相关结果发表在Journal of Materials Chemistry C上。通过对RCrO₃体系Cr位进行磁性元素替代，可以引入新的磁相互作用，进而改变其磁性基态并获得一些新的磁、电等性质。基于该思路，科研人员生长出了Fe掺杂YCr_1-xFexO₃(x=0.12)单晶样品，研究发现该样品由于Fe/Cr之间的无序占位以及较强的Fe-Cr磁相互作用，使得其表现出不同于YCrO₃和YFeO₃母体样品的磁场及温度诱导的自旋重取向等磁行为。相关工作发表在Applied Physics Letters上。

该工作得到国家自然科学基金，中科院前沿科学重点研究项目的资助。