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NTU夏焜/清华大学高华健/浙江大学王冠楠 Sci. Adv.:流变学范式揭示长期粘附耐久性的内在机理

高分子科技  · 公众号  · 化学  · 2025-03-19 12:17

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粘附行为不仅影响设备和结构的功能和性能,还直接决定了系统的可靠性。作为衡量粘附性能的重要指标,粘附耐久性对各种粘附系统的服役寿命和鲁棒性起着决定性作用。然而,物体在表面上能够持续粘附多久是一个持续了数个世纪的谜题,这归因于其复杂的影响因素及粘附寿命的长时间跨度 从几毫秒(例如液滴撞击、变色龙捕食和壁虎攀爬)到几秒(机器人运动)、几分钟(机器人抓手和微纳组装)、几小时 / 几周(医用贴片和敷料)、几个月 / 几年(可穿戴设备、复合材料和藻类污染)、甚至数个世纪(如基础设施的加固)。即便在现今,精准预测长期尺度下的粘附寿命仍是一项重大挑战。尽管学者们已进行了大量的耐久性测试和试验,并发展了相应的理论模型来解释粘附失效机理并进行寿命预测,但大多数理论仅提供经验或半经验公式,往往局限于特定工况或应用场景,未能深度探讨潜在的力学机理。此外,现有基于物理机制的相关基础研究往往只关注裂纹扩展引起的快速脱粘,仅适用于界面粘弹性耗散主导的短期粘附行为,无法解释诸如挂钩失效等长期粘附后的突然脱粘现象,更难以准确预测长时间尺度下的粘附寿命。

针对这个挑战,新加坡南洋理工大学校长讲席教授 夏焜 K. Jimmy Hsia, 新加坡南洋理工大学前副校长)、清华大学讲席教授 高华健 院士(清华大学力学与工程交叉院院长)、浙江大学 王冠楠 研究员近日在 Science Advances 上发表文章,通过流变学范式,结合理论与实验分析,利用基础的球型接触模型系统研究了粘附耐久性,尤其是长期粘附问题。该研究揭示了材料粘弹性如何从整体蠕变和界面能量耗散两个方面影响粘附寿命,在现有的裂纹扩展导致的快速脱粘模式上,提出了一种全新的由胶层流变导致的蠕变脱粘模式。此外,研究还揭示了一个此前未记录的、长期粘附独有的反直觉现象:在拉力作用下,接触面积不降反增。这项研究在理解粘附耐久性背后的深层次的力学机制方面迈出了重要的一步。


相关研究以 Long-term adhesion durability revealed through a rheological paradigm 为题发表在 Science 子刊 Science Advances 上。 夏焜 校长讲席教授、 高华健 院士、 王冠楠 研究员为论文共同通讯作者;新加坡南洋理工大学博士后研究员 令狐昌鸿 (导师高华健院士和夏焜校长讲席教授)为本文第一作者;浙江大学 吴锐 博士(导师王冠楠研究员)、新加坡南洋理工大学联合培养博士(导师夏焜校长讲席教授)为论文共同第一作者。其他作者包括中国科学技术大学本科生和新加坡南洋理工大学暑研学生陈煜晴、浙江大学博士生黄玉麟、新加坡南洋理工大学本科生 Young Jae Seo 、新加坡南洋理工大学李华教授。


通过观测生活和自然中的各种粘附现象,该研究总结出了三种典型的脱粘方式(图 1 )。方式 1 立刻脱粘 :即一旦施加载荷,界面就以裂纹扩展的方式开始脱粘。这种现象已被广泛研究,一个典型的例子是小沙砾从手指上迅速脱落。方式 2 蠕变脱粘 :即粘附系统在一段时间内保持稳定,随后突然脱粘,类似于材料的脆性破坏和延迟断裂。典型的例子是常用的挂钩,在稳定粘附数月乃至数年后,在毫无预兆的情况下突然从墙上掉下来。这种失效模式的机制目前尚未明确,更无法准确预测其粘附寿命。方式 3 永久粘附 :当外载荷不足以克服粘附力时,物体间的粘附会永久保持。典型的例子是数万年前的古人用矿物颜料创作的各种壁画和岩画艺术。然而,为何一些图案得以完好保存而另一些随着时间而逐渐消逝,仍是未解之谜。虽然化学变化在这个过程的后期有着重要作用,但是物理粘附效应对其影响也是至关重要。


1. 自然界和日常生活中观察到的三种典型脱粘方式。 (a) 裂纹扩展导致的 立刻脱粘 :细小的沙粒粘附在指尖,在抬起指尖时通过裂纹扩展方式迅速脱粘。 (b) 蠕变脱粘:一个负载 4.5 千克矿泉水的挂钩粘附在橱柜底部,经过一段稳定粘附时间后突然脱落。 (c) 永久粘附:古人使用矿物颜料创作的在岩画作品留存了数万年。即使在今天,通过扫描电子显微镜仍能清楚地观察到颜料颗粒牢固地粘附在岩石表面。


研究在经典 MD 模型的基础上考虑粘弹性影响,通过严格的理论分析表明,基底的整体蠕变、界面的能量耗散以及拉力 - 粘附力之间的竞争机制决定了不同的粘附失效范式,从而实现对粘附寿命的准确预测。并以常用的 3M 胶带和玻璃球 / 钢球之间的粘附寿命测试(图 2 )作为例证,通过实验观察到了理论所提出的三种脱粘模式,并发现了拉力作用下接触增长这一反直觉现象,证明了理论的正确性。这些研究结果不仅填补了粘附与界面工程领域中的一个关键空白,深化了对各时间尺度上粘附行为的理解,还为开发创新和可持续粘附材料提供了理论指导。


2. 粘附耐久性实验及理论验证。 (a) 实验装置示意图。 (b) 三种典型脱粘方式对应的归一化接触半径(不同时刻的接触半径除以初始值 a / a 0 )随时间的变化。每组实验至少进行三次,圆点表示其中一次的实验值,而阴影区域表示标准差。曲线表示理论预测结果,与实验数据吻合良好。 (c-e) 不同时刻下的粘附界面俯视图,其中 (c) 对应方式 1 ,即 (b) 中的蓝色圆点; (d) 对应方式 2 ,即 (b) 中的粉色三角形; (e) 对应方式 3 ,即 (b) 中的橙色矩形。这些实验再现了图 1 所示的自然界和日常生活中观察到的三种典型脱粘方式,并揭示了拉伸载荷下接触面积增长的反直觉现象。


原文链接:

https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adt3957


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令狐昌鸿







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