专栏名称: 元素和同位素地球化学

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《自然.材料》重大进展-美国院士团队首次揭示碳酸盐矿化全过程，或对地球科学产生深远影响！

元素和同位素地球化学 · 公众号 · 互联网安全科技自媒体 · 2024-11-11 09:02

正文

11月13日，美国华盛顿大学材料科学与工程系James J. De Yoreo院士团队在《自然.材料》上发表了一篇题为《钙（生）碳酸盐致密液相的形成、化学演化和固化》的文章。该研究首次详细揭示了钙碳酸盐从液-液相分离到形成致密液相（DLP），再到中空水合无定形颗粒的全过程。这一发现不仅深化了人类对碳酸盐矿化机制的理解，还为材料科学和地球科学提供了新的视角。

研究团队利用先进的原位透射电子显微镜（in situ TEM）技术，实时观察了碳酸盐溶液中的相变过程。他们发现，在特定条件下，碳酸盐溶液会发生液-液相分离，形成两个不同的液相。其中一个液相富含碳酸盐离子，另一个则相对贫乏。随着碳酸盐浓度的增加，富含碳酸盐的液相逐渐变得更加致密，形成了一个高度有序的液体结构，即致密液相（DLP）。这一阶段的形成对于后续的矿化过程至关重要。

进一步的研究表明，DLP中的碳酸盐会继续演化，最终形成中空的水合无定形颗粒。酸性蛋白质和聚合物可以延长DLP的寿命，但不会改变其形成路径和化学性质。分子动力学模拟显示，DLP的形成是通过溶剂化的Ca²+⋅(HCO3−)2复合物的直接凝结实现的，这些复合物在受限的DLP液滴中因邻近效应而发生反应。这一发现为理解CaCO3在液-液相分离介导下的成核过程提供了新的见解，有助于指导碳酸盐矿化的定向控制。

展示了碳酸盐形成的动态过程：初始阶段CO₂溶入水形成HCO₃⁻；随后HCO₃⁻逐步聚合为CaCO₃晶核；最后晶核不断长大成为完整的碳酸钙晶体。

该研究不仅填补了碳酸盐矿化过程中的重要空白，还可能对材料科学和地球科学产生深远影响。例如，了解碳酸盐矿化的详细过程可以帮助科学家设计更高效的碳捕获和储存技术，从而减少大气中的二氧化碳含量。此外，这项研究还可能促进新型材料的开发，这些材料可以用于建筑、医疗和其他领域。未来，研究团队计划继续探索其他类型的碳酸盐矿化过程，以进一步完善这一领域的知识体系。

原文信息：

Jin, B., Chen, Y., Pyles, H. et al. Formation, chemical evolution and solidification of the dense liquid phase of calcium (bi)carbonate. Nat. Mater. (2024). https://doi.org/10.1038/s41563-024-02025-5

詹姆斯·J·德尤雷奥（James J. De Yoreo）是华盛顿大学化学系和材料科学与工程系的教授，同时也是太平洋西北国家实验室（PNNL）的研究员。他于1985年在康奈尔大学获得博士学位，主要研究方向是理解并操控固-液界面在纳米尺度、生物、仿生和环境系统中的相互作用和组装过程。德尤雷奥教授的研究团队利用原位扫描探针显微镜和原位透射电子显微镜（TEM）等先进技术，结合理论分析，探索生物和仿生系统的组装与聚集、环境和技术结晶过程、以及材料在尖端接触处的传输机制。他的研究涵盖了生物矿物化、蛋白质聚集与自组装、病毒和蛋白质在纳米化学模板上的组织等多个领域。德尤雷奥教授在学术界享有盛誉，曾获得多项荣誉和奖项，包括当选为美国国家工程院院士。

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