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河北科大余旭东教授课题组 Small:一种电致荧光变色普适性策略 - 稀土凝胶的“记忆-遗忘”行为用于信息安全

高分子科技  · 公众号  · 化学  · 2025-03-15 12:00

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传统信息存储材料(如形状记忆聚合物、相变材料)依赖外部刺激触发固定响应,缺乏生物系统中动态 记忆 - 遗忘 的自适应能力。人脑通过快速编码与缓慢遗忘的动力学差异实现高效信息处理,但如何在人工材料中模拟这一非平衡过程仍极具挑战。近年来,水凝胶因其软物质特性与生物相容性,在柔性电子、传感器和光学加密领域备受关注,但其动态响应与自修复功能的结合仍待突破。


1 一种协同化学反应驱动的、时空可控的电致荧光变色普适性策略——稀土凝胶的“记忆 - 遗忘”行为用于信息安全


受人类大脑动态记忆机制的启发, 河北科技大学余旭东教授团队 开发了一种基于铕离子( Eu 3+ )的智能金属凝胶材料,通过电化学刺激与扩散动力学的协同作用,实现了荧光颜色从蓝色到红色的可逆时空调控,并展现出仿生“记忆 - 遗忘”行为。该材料结合聚丙烯酸( PAA )与吡啶衍生物的酸碱响应特性,通过电解水生成氢气触发β - 二酮配体结构转变,进而调控 Eu 3+ 的荧光发射。实验表明,材料的荧光强度与消失时间可通过电压、组分比例和网络结构精准调节,为多级信息加密、动态自擦除和可编程防伪提供了创新解决方案。该工作以 “A Universal Strategy for Reversible and Spatiotemporal Electrofluorochromism of Eu 3+ Metallogels Driven by Cooperative Chemical Reactions with Biomimetic Information “Memorizing-forgetting” Behavior” 为题目发表于《 Small 》上。


材料设计与关键创新


河北科技大学余旭东教授团队创新性提出基于电驱动的化学反应 - 配位模式转化协同驱动的动态凝胶界面构筑策略,设计了具有普适性的荧光可时空调控的 Eu 3+ 基水凝胶体系,利用其可逆的电致荧光变色特性成功实现了信息 " 记忆 - 遗忘 " 功能的智能可逆调控。在外加电场作用下,电解水效应导致的局部 pH 值升高引发了分子内酮 - 烯醇互变异构和吡啶 - 羧酸之间的氢键破坏,进而诱导 Eu 3+ 的配位环境重构,产生蓝光到红光的变化。撤去外加电场作用后,聚丙烯酸分子梯度驱动的自主质子迁移引发了体系 pH 值弛豫致使 Eu 3+ 配位环境回到原始态,进而导致红色荧光消失(图 2b )。这种非平衡态动力学过程使得信息可多次重复写入和擦除,最终建立了 " 电场刺激 - 化学响应 - 结构重构 - 信号输出 - 阅后自焚 " 五位一体的信息记忆 - 擦除过程。


2 基于非平衡过程设计的显示信息遗忘功能的记忆材料


应用前景:动态信息加密与防伪


研究团队展示了凝胶在信息加密中的独特优势 通过调节吡啶衍生物种类( 2 ),荧光消失时间可在 15~960 分钟间精确设定 (图 3 ; 空间维度 上, 利用电极局部刺激,在凝胶表面写入图案(如 字母 HEBUST ),断电后信息分层消退


3 信息加密系统所使用的三种吡啶、联吡啶、吡啶和苯甲酸衍生物的化学结构







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