纤维素作为地球上最丰富的天然材料，具有轻质、成本低、力学性能优越和可降解等特点，在开发绿色可持续的复合材料方面受到了广泛关注。由于纳米纤维素具有较高的表面积体积比，纳米纤维素与基体之间的相互作用会显著影响纤维素复合材料的性能。壳聚糖作为第二丰富的天然材料，具有与纤维素相似的化学结构，因此与纤维素具有很好的生物相容性而备受关注。目前实验制备的纤维素/壳聚糖复合材料表现出各种各样的力学性能，壳聚糖的引入对纳米纤维素力学性能的影响及其机理尚不清楚。
图1. 纤维素/壳聚糖复合材料的界面结构
近期，华中科技大学航空航天学院工程力学系张耀教授团队利用全原子分子动力学模拟方法表征了纤维素纳米晶-纤维素纳米晶表面(CNC-CNC)以及纤维素纳米晶-壳聚糖表面(CNC-chitosan)的结构以及分子运动能力，对比了CNC-CNC与CNC-chitosan表面的粘附能以及界面剪切响应。相比于CNC-CNC界面，CNC-chitosan的界面强度下降但仍保持了相对较高的数值，CNC的亲水面(110)和(010)在壳聚糖基体中的分散系数明显优于疏水性(100)表面（图2）。界面剪切响应表明，底层CNC在CNC-CNC界面表现出粘滑行为，而在CNC-chitosan-CNC体系中呈现平滑运动。随着中间壳聚糖层厚度增大，CNC-chitosan-CNC体系模量逐渐降低，并与壳聚糖分子运动能力的倒数呈正比（图3）。这项工作系统研究了壳聚糖对纤维素纳米晶界面力学性能的影响，并为高性能纤维素纳米晶/壳聚糖纳米复合材料的设计提供了理论基础。该工作以“Interfacial Mechanical Behavior of Cellulose Nanocrystals and Chitosan”为题发表在《Macromolecules》上。文章第一作者是华中科技大学博士后郑香蕊博士。该研究得到国家自然科学基金、国家资助博士后研究人员计划以及湖北省博士后创新人才培养项目的支持。
图2. (a) CNC-CNC界面与CNC-chitosan界面粘附能对比；(b) CNC在壳聚糖基体中的分散系数。
图3. CNC-chitosan-CNC体系界面剪切响应。该工作是团队近期关于天然纤维素材料力学行为相关研究的最新进展之一。纤维素材料具有优异的力学性能以及可降解性，是制备环境友好型绿色功能材料的理想原料，在生物医用、多功能传感器、柔性电子、汽车制造、绿色建筑材料等领域具有广阔的应用前景。然而目前这类材料普遍存在着机械强度不足和韧性不足的问题，这也导致它们的推广与应用受到了限制。理解纤维素的强韧性能及其机理，对于开发基于纤维素的绿色可再生材料具有重要的科学意义。在之前的工作中，团队利用多尺度计算模拟与实验表征研究了半柔性纤维网络材料的粘附行为(Soft Matter, 2019, 15, 3807-3816)以及力学性能(Macromolecules, 2020, 53, 6123-6134)，揭示了以纤维素为主要成分的植物初生细胞壁的独特力学行为及其机理(Science, 2021, 372 (6543), 706-711)，并对比了半柔性聚合物与柔性聚合物力学行为的差异(Extreme Mechanics Letters, 2024, 73, 102252)。
原文链接：
https://doi.org/10.1021/acs.macromol.4c02323
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