第一作者：黄亚梅
通讯作者：戴维林，李和兴和宗保宁
通讯单位：复旦大学
论文DOI：10.1016/j.apcatb.2025.125262
从取之不尽、用之不竭的海水中通过人工光合作用制备H
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是一种理想的能源生产策略，但也面临着重大的挑战。本文通过将Nb
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C MXene量子点锚定在芘基共价有机框架上，构筑了Nb
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QDs@PY-DHBD-COF（NQPD-x）异质结构，用于直接从空气和海水中进行高效的H
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光合成。最佳比例的NQPD-3催化剂H
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产率为3560 μmol g
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h
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, 在400 nm处的表观量子产率为12.8%，光化学转化效率为0.27%。将先进的表征手段与理论计算相结合，验证了优异的光催化性能归因于Nb
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C量子点调制的强内置电场，以及异质结构之间的协同效应，诱导光生载流子转移和优化O
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吸附。本研究为开发高效的光催化剂，可持续地从海水中生产H
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提供了新视角。
H
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是一种重要的化学物质，全球年产量达到4800万吨，在化学合成、废水处理和清洁燃料等领域有着广泛的应用。工业生产H
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的常规途径是多步蒽醌氧化工艺，该工艺能耗大、工艺复杂、副产品有毒。而利用H
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O和O
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进行H
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的人工光合成是替代传统途径的一种有前景的策略。在地球丰富的海水资源条件下，利用海水进行H
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光合成不仅可以缓解淡水资源短缺，而且可以实现可持续发展。然而，从海水中直接进行H
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光合成仍然处于起步阶段，其光催化效率不能满足大规模工业生产的需求。因此，开发低成本、高效的光催化剂解决从天然海水中生产H
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的实际挑战是势在必行的。在共价有机框架（COFs）中合理设计丰富的MXenes衍生的量子点（MQDs）活性位点用于从海水中直接的H
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光合成尚未见报道，也是具有挑战性的研究思路。
本文提供了一种简单而经济的策略构建Nb
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C QDs@PY-DHBD-COF（NQPD-x）异质结构。最佳的NQPD-3催化剂H
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产率为3560 μmol g
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h
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, 400 nm处的表观量子产率为12.8%，光化学转化效率为0.27%，优于已报道的光催化剂。结合球差电镜（AC-STEM）、飞秒瞬态吸收光谱（fs-TAS）和原位光照X射线光电子能谱（ISI-XPS）等先进表征，并结合DFT理论计算验证了优异的光催化性能归因于Nb
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C量子点调制的强内置电场和异质结构之间的协同效应，诱导光生载流子转移和优化O
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吸附。本研究为开发高效的光催化剂，以可持续的方式从丰富的海水中生产H
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O
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提供了新思路。
以制备好的Nb
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C MXene为前驱体，通过水热法合成Nb
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C量子点，PY-DHBD-COF作为锚定Nb
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C量子点的载体。通过一种简单的自组装方法，将Nb
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C量子点并入PY-DHBD-COF中，得到Nb
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C QDs@PY-DHBD-COF复合材料。采用透射电镜（TEM）和球差电镜（AC-STEM）对Nb
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C量子点、PY-DHBD-COF和Nb
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C QDs@PY-DHBD-COF复合材料的形貌和微观结构进行表征。结果表明，与单独的材料相比，复合材料中的Nb
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C量子点成功锚定在PY-DHBD-COF上。
在不添加牺牲剂的情况下，对所制备的催化剂在纯水和真实海水中的光催化活性进行了评价，NQPD-x复合材料在纯水中的H
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产率明显高于PY-DHBD-COF，这表明Nb
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C量子点与PY-DHBD-COF的结合促进了光催化活性的增强。进一步考察了NQPD-3催化剂在真实海水中的光催化活性，结果表明其H
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产量为3560 μmol g
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，高于纯水体系。在400 nm处AQY值为12.8%，SCC效率为0.27%。将NQPD-3催化剂负载在聚丙烯非织造布上制备光催化装置，验证了其实际应用潜力的可行性。对H
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的连续流光催化生产进行了评估，显示出良好的催化性能。在自然光照下进行室外环境下H
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光合成的规模化试验，可有效产生高达200
μmol的H
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，表明该体系具有大规模光生产H
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的实用价值。
本文成功合成了Nb
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C QDs@PY-DHBD-COF异质结构，用于从空气和天然海水中进行高效的H
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光合成。最优的NQPD-3催化剂H
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产率高达3560 μmol g
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，优于目前已报道的光催化剂。实验表征和DFT计算共同证实了优异的光催化性能归因于Nb
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C量子点调制的强内置电场，以及异质结构之间的协同效应，促进了光生载流子转移并优化了O
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吸附。本研究拓展了开发先进光催化剂的视野，使得从空气和天然海水中可持续、高效地生产H
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成为可能。
第一作者 黄亚梅：
复旦大学化学系博士研究生，主要研究领域为新型催化材料的构筑及其在太阳能光催化领域的应用。
通讯作者 戴维林
：复旦大学教授、博士生导师，主要研究领域为新型催化材料的构筑及其在能源、环境、精细化学品合成及太阳能光催化等领域的应用。以第一或通讯作者在化学及材料领域著名期刊ACS Catal, Adv. Funct. Mater., Appl. Catal. B: Environ., J. Mater.
Chem. A., Green. Chem., J. Catal., J. Hazard. Mater., Chem. Commun. 等发表SCI论文170余篇，多篇论文入选全球1%
ESI 高被引用论文，发表论文总引用次数11360余次，H-index
66，获中国发明专利33项。2014-2024连续入选Elsevier公布的化学领域中国大陆高被引学者榜单。被邀在催化领域的权威学术专著 “Handbook of Heterogeneous Catalysis”, 2nd Ed. 上撰写关于醇催化脱氢的一章。先后被邀请在Nova Science Publishers,
CRC Press和RSC出版的学术专著上撰写关于光催化和热催化的章节，目前担任多个刊物的编委。
通讯作者 李和兴：
国家自然科学“杰出青年基金”获得者、上海市领军人才，担任Appl. Catal. B Environ.副主编及ACS Appl. Mater.
Interface、Catal. Commun.、Current
Catal.和Current Green Chem.等编委，上海师范大学-新加坡国立大学-普林斯顿大学国际联合实验室主任、中国光催化专委会副主任、中国环境化学和催化专业委员会委员、上海市稀土学会理事长等，同时在华东师范大学、华东理工大学和上海大学担任兼职博士生导师。长期从事多相催化研究，涉及环境友好非晶态合金催化剂应用于催化加氢、脱氢和其他有机合成反应；负载型金属、有序介孔结构有机金属、固载手性催化剂和有机小分子催化剂应用于清洁介质有机合成以及不对称化学反应；半导体光催化剂应用于光催化水分解制氢、有机污染物降解和重金属离子还原、脱硝和脱汞、CO
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转化等。主持国家自然科学杰出青年基金、重点项目和国家自然科学国际合作重点项目、科技部863专项等，发表SCI论文200余篇。
通讯作者 宗保宁：
石油化工科学研究院副总工程师、中国石化生物液体燃料重点实验室主任。解决了非晶态合金稳定性差和比表面积小的难题，首次实现非晶态Ni催化剂工业生产和应用。参与万吨级磁稳定床反应器工业示范装置的试验；参加了3套20-30万吨/年磁稳定床工业装置的设计和开工过程；在国际上首次实现了磁稳定床反应器的工业应用。非晶态Ni催化剂与磁稳定床的创新与集成，推动了化学工业的技术进步，产出了重大经济效益。申请中国发明专利130项，获授权65项，申请美国专利5项，获授权2项，所申请的发明专利一半以上工业实施。先后获得国家技术发明一等奖1项、中国石化技术发明一等奖2项。
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