异质结构多元催化剂已广泛应用于各种工业过程,活性金属主要起到催化剂的作用,调节吸附和关键反应步骤,而氧化物载体除了起分散和稳定作用外,还起着至关重要的作用。通过相互作用,例如强的金属
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载体相互作用,氧化物充当助催化剂,提高了活性和稳定性。然而,传统的制造方法,如浸渍、吸附、沉淀或离子交换,依赖于多步骤过程,并且通常导致活性组分之间的界面不清晰。随后的加工步骤包括洗涤、干燥和煅烧,由于潜在的金属聚集和不均匀分布,会进一步损害活性位点的可及性和对金属
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载体相互作用的控制。尽管在开发多元素合金和氧化物催化剂方面取得了进展,但对其异质结构中热力学相的形成和特定界面的设计仍然知之甚少。这种知识差距限制了许多有前景的催化剂的可扩展性和实际应用。多元素系统日益复杂以及缺乏有效的大规模制造方法进一步加剧了这一限制。
华中科技大学姚永刚教授、夏宝玉教授等研究人员
建立了一个热力学描述符
,即金属和碳之间的氧化电位差,来指导多元素异质结构的合成。然后,开发了一种卷对卷碳热冲击法(
CTS
,高达
~7 m min
-1
),用于一步合成和连续制造多元素异质结构催化剂。利用高温
CTS
的优异合金化能力,并在
描述符
的指导下,合成了多种催化剂,包括高熵合金、氧化物及其异质结构,其中还展示了对元素分布的精细控制,并确定了不同的元素区(金属、氧化物和可调)以合理构建多元素异质结构。这种快速合成方法可以快速筛选异质结构催化剂。研究发现锚定在亲氧
La
掺杂
TiO
2
载体上的
PtCo
(
PtCo@La–TiO
2
)是碱性析氢反应(
HER
)的优化催化剂。值得注意的是,连续生产的大规模电极(
10×100 cm
2
)表现出一致的结构和性能,可以直接组装到电解槽中作为集成阴极,证明了扩大生产的可行性。
相关研究成果2025年3月13日以“
Roll-to-roll synthesis of multielement heterostructured catalysts
”为题发表在
Nature Synthesis
上。
创新合成策略
:引入金属与碳之间氧化势的差异作为热力学因素,指导多元素异质结构的设计。开发了一种卷对卷碳热冲击技术,实现多元素异质结构催化剂的一步合成和连续制造。
催化剂多样性
:利用该技术合成了一系列多元素异质结构催化剂,包括高熵合金、氧化物及其组合,展现了从单一元素到高熵合金、氧化物及其异质结构的广泛合成能力。
精确调控元素分布
:通过动力学调控实现对元素分布的精确控制,能够识别不同的元素区域,指导多元素异质结构的合理构建。
高效催化剂筛选
:以碱性氢进化反应为案例,快速筛选出