锁志刚院士Science子刊：同时实现高强度和低滞后的阻滞相分离水凝胶

非均质结构的生物组织激发了合成模拟物的发展。 目前，虽然合成的模拟物极大地扩展了水凝胶的性质空间，但没有一种模拟物可以同时表现出高强度和低迟滞。 此外，它们模仿的是生物组织的结构，而不是生物组织形成结构的过程。

哈佛大学 锁志刚 团队 利用自组装制备了一种非均相结构的水凝胶 ，该过程通过 将疏水网络浸入亲水前驱体溶液中，形成单相凝胶。之后将单体聚合 成亲水性聚合物网络，两个网络相互渗透，分离成富水相和贫水相。浸没在纯水中，富水相膨胀，贫水相拉伸。 软的富水相将应力分散在强的贫水相中，从而获得高强度。这两相是有弹性的，并通过拓扑纠缠粘附，从而导致低滞后 。 该工作以 “ Hydrogels of arrested phase separation simultaneously achieve high strength and low hysteresis ”为题发表在 2023年的 《 Science Advances 》 上。

【制备工艺】

（1） PEA的制备： 将丙烯酸乙酯（ EA）、亚甲基双丙烯酰胺（MBAA）和Irgacure 2959混合并注入由硅胶垫片和玻璃组成的框架中，放置在聚乙烯拉链袋中，用紫外线照射至少6小时。将得到的样品从模具中取出，放置在罩内24小时以蒸发未反应的单体。

（2） PEA-PAAc水凝胶的制备： PEA薄膜在水凝胶前驱体中溶胀至平衡，夹在两个玻璃载玻片之间，然后放入聚乙烯拉链袋，用紫外线照射至少6小时。将得到的样品浸泡在纯水中，在室温下膨胀至平衡。

【文章亮点】

（1） 通过把疏水聚合物链交联成一个网络，亲水聚合物链交联成另一个网络，两个网络相互渗透，但不形成任何共价互连。相分离后得到的水凝胶强度高，迟滞率低。

（2） 通过实验证明，在宏观上的性能增加不是由于聚合物之间的相互渗透，是由于 PEA网络和PAAc网络的协同作用，即通过拓扑纠缠相互渗透并分离成两相。

（3） 所制备的 P EA-PAA c水凝胶相较于以相同比例利用混合规律所测定的水凝胶高1 0 倍以上（ P EA-PAA c水凝胶模量为443 kPa，PEA-PAAc水凝胶的断裂时的应力，即强度为6.9 MPa）。

（4） 这种合成方法具有普适性，它可以扩展到多种不同的聚合物组合，增加了其在材料科学领域的应用范围。

（5） 这种合成水凝胶的方法，在生物工程和软体机器人等领域方面具有一定潜在应用。

图 1异质结构水凝胶的自组装

图 2 代表性水凝胶的强度和滞回率

图 3 PEA-PAAc水凝胶

图 4 PEA-PAAc水凝胶和PEA-PAAc有机凝胶

图 5 PEBAX-PAAc水凝胶

参考文献：