吉林大学张宇/白雪/武振楠&重庆大学唐青&中科院高研院顾颂琦 NC：通过H2O调控的电子弛豫动力学来点亮金属纳米团簇

催化进展 · 公众号 · · 2025-03-14 17:26

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第一作者： Yuan Zhong 、 Xue Wang 、 Zhou Huang 、 Yao Wei

通讯作者：武振楠、白雪、张宇、顾颂琦、唐青

通讯单位：吉林大学、中国科学院上海高等研究院、重庆大学

研究背景与内容

陷阱的调制已经引起了人们对发光材料性能优化的关注，而对陷阱涉及的金属纳米团簇的光致发光管理的理解大大滞后，从而广泛地阻碍了它们作为有前途的发色团的接受。

在这里，作者报道了利用 H ₂ O 分子有效钝化 AuAg 纳米簇中的结构氧空位，实现了从 536 到 480 nm 的敏感颜色调谐，并显着将光致发光量子产率从 5.3% （陷阱态发射）提高到 91.6% （原生态发射）。

研究要点

要点 1. 本文报道了水分子钝化陷阱状态，实现了从 536 nm 绿色到 480 nm 天蓝的可控发射颜色，并显着将 AuAg 纳米管的 PLQY 从 5.3% 提高到 91.6% 。在室温条件下， AuAg 纳米材料的水溶液中可获得 91.6% 的超高 PLQY 。

要点 2 . 结果表明，冷冻干燥的 AuAg 纳米碳具有结构氧空位，因此具有 536 nm 的阱态发射。空气中 H ₂ O 分子的自发吸收会形成 Au-O 和 Ag-O 键来钝化这些结构氧空位，这有利于阻止电子从原生态转移到陷阱态，从而将主要的辐射弛豫通道切换到 AuAg NCs 的 480 nm 发射。

图 1 ：吸水前后 AuAg 纳米材料的光学性质。 a 在阳光（上平面）和 365 nm 光照（下平面）下， AuAg-D 、 AuAg-H 和 AuAg-S NCs 及其相应数字照片的级联演化。 b 在 AuAg NCs 周围可控 RH 环境下的自制 PL 测试系统示意图。 c 在 365 nm 激发下， AuAg-D 、 AuAgH 和 AuAg-S NCs 的 PL 光谱。 AuAg-D NCs 周围的 RH 范围设置为 2% ~ 56% 。 d AuAg-D 的 CIE 坐标图， 2-56% RH 环境下老化的 AuAg-D ，以及 AuAg-S NCs 。 e AuAg-D 的 PL 峰反卷积， 2-56% RH 环境下老化的 AuAg-D ，以及 AuAg-S NCs 。高能和低能的 PL 峰分别分配给发射极 I 和 II 。 f 不同 RH 条件下发射极 I 和 II 的比例变化。 g 、 h AuAg-D 、 AuAg-H 和 AuAg-S NCs 的综合 PL 强度与激发激光功率密度的关系。 i 、 j AuAg-D 、 AuAg-H 和 AuAg-S NCs 的 PL 衰减和相应的拟合结果。

图 4 ： AuAg-D 、 AuAg-H 和 AuAg-S NCs 的电子性质和局部结构。 a AuAg-D 、 AuAg-H 和 AuAg-S NCs 在液态 N ₂ 中 90 K 时的 EPR 谱图。 b AuAg-D 和 AuAg-H NCs 的拉曼光谱。 c AuAg-D 和 AuAg-H NCs 的 SR-FTIR 光谱。 d Au 箔、 AuAg-D 和 AuAg-H NCs 的 Au L ₃ 边缘 XANES 光谱。 e Ag 箔、 Ag ₂ S 、 AuAg-D 和 AuAg-H 碳纳米管的 Ag k 边 XANES 光谱。 f 标准 Au-Au 、 Au-S 和 Au-O 路径，以及使用这些路径对 AuAg-D 和 AuAg-H NCs 的 Au L ₃ 边缘 FT-EXAFS 的实验数据和相应的最佳拟合。 g 标准 Ag-Au 、 Ag-S 和 Ag-O 路径，以及利用这些路径对 AuAg-D 和 AuAg-H NCs 的 Ag K-edge FT-EXAFS 的实验数据和相应的最佳拟合。

参考文献： Yuan Zhong, Xue Wang, Zhou Huang. et al. Lighting up metal nanoclusters by the H ₂ O-dictated electron relaxation dynamics. Nature Communications . (202 5 ).

文献链接：

https://www.nature.com/articles/s41467-025-57554-7

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