华中科技大学，伦斯勒理工学院Nat. Commun.: 采用纯2D MoS2材料进行可编程非线性光学神经形态计算

【研究背景】

二维（2D）材料展现出丰富的非线性光学响应，如饱和吸收、受激发射、以及高次谐波产生。由于库仑相互作用被限制在原子级薄面中，2D材料的非线性响应对外部调制极为敏感。这正是光学神经形态计算所期望的特性，即其具有固有可调谐性、超快速、低功耗和并行性。调制策略主要通过将2D材料集成到波导、环形谐振腔和光纤中的引导空间进行。将2D材料嵌入自由空间计算系统可为神经形态功能设计提供新的灵活性。然而，自由空间中的调制性能是受限的，这是由于2D材料出平面方向 的光-物质 相互作用尺度有限。此外，自由空间计算系统中针对不同功能的可重构编码过程，是实现稳定和有效可调谐性的另一重大挑战。

在2D材料上制作电极阵列并施加电场可通过改变激子振荡强度或打破晶体反演对称性来调制非线性信号；其电子系统表现出高可调谐性，但速度降至约纳秒量级。自由空间光子结构，包括纳米腔和超材料，可以高速和高效地调制信号。然而由于其共振特性，光谱带宽和调制深度受限，使得可调谐范围难以匹配神经动力学。除此矛盾外，2D材料与外部结构的耦合还面临复杂的制造和大规模集成挑战。因此，独立使用纯2D材料被视为开发新型自由空间光学计算系统的有前景途径。最近，空间光调制器和超透镜等装置已通过纯粹的图案化2D材料实现了神经网络。然而，系统的可调谐性仍受固定几何结构限制。为支持高性能和高可调谐性的计算功能，直接对光激发场进行编码以内在激发各种非线性响应（而非依赖几何结构）是一种解决方案。但相较于上述策略，信噪比（SNR）的局限性构成了先天性约束。因此，基于2D材料的自由空间光学神经形态计算系统的构建仍然是一个巨大的挑战。

【成果介绍】

鉴于此， 华中科技大学的叶镭教授，王平教授，缪向水教授和 伦斯勒理工学院 的包玮教授团队合作发表了 题为“Programmable nonlinear optical neuromorphic computing with bare 2D material MoS ₂ ”的工作在Nature Communications期刊上。该工作提出了一种新型自由空间光学神经形态计算概念，通过纯2D二硫化钼（MoS ₂ ）阵列实现信号处理与计算。该系统展现出显著的调制性能，具有固有的快速响应、低能耗，并实现了超过16 dB的信噪比，同时通过2D单元与激发脉冲的协同编码确保了可调谐性。其核心机制是从双光子吸收（TPA）向协同激发态吸收（SESA）的内在转变，这通 过泵浦-探测-控制方 案揭示了MoS ₂ 的调制相对透射率（ Δ T）变化。协同激发后，由于最终激发态的态密度（DOS）显著增加， Δ T得到增强。此外， Δ T表现出显著的厚度依赖性，这源于库仑屏蔽辅助的电 离电子-空穴对 的产生。 Δ T的弛豫过程延长，主要归因于电离 电子-空穴 对的热化过程。通过控制脉冲延迟、脉冲功率和片层厚度，可以编码不同的计算功能，从而展示调制性能和可调谐性。在此，通过将控制时间延迟编码为20个权重级别，开发了一个人工神经网络（ANN）。这个光学神经网络在单个单元中的最大工作时间约为5.47 ps，单次乘法计算的能耗介于5.12-9.12 pJ之间。经过训练，实验测试结果与模拟结果一致。此外，还通过光学逻辑门和数模转换器（DAC）等数字处理，展示了系统的可调谐性和功能适应性。MoS ₂ 中的性能调制稳定可靠，脉冲斑点尺寸决定了等效单元尺寸，显示出实现更高单元密度的潜力。更重要的是，这一方法和概念适用于各种2D材料。因此，这种基于纯2D材料的自由空间光学神经形态计算概念，为神经形态应用编程提供了一种新方法。

【图文导读】

图 1. 基于纯2D MoS ₂ 阵列的自由空间光学神经形态计算概念。a. 不同策略下系统性能与可调谐性之间的矛盾。b. 基于纯MoS ₂ 薄片阵列的计算概念示意图。c. 计算机制示意图。d. 计算系统的简化示意图。 e. 计算方法示意图。f. 光学 ANN 示意图。g. 数字处理功能示意图。

图 2. 调制性能。a. Δ T 增强（泵浦吸收率 ~15%）由控制脉冲的开/关状态控制。b. 样品 B 中不同控制功率下 Δ T动态与泵浦时间延迟的关系。c. 样品C中三个脉冲的 ΔT 与功率的线性依赖关系。d. 红线显示控制脉冲关闭时随着泵浦时间延迟的快速衰减。蓝线显示控制脉冲打开时随着控制时间延迟的延长衰减。e. 八个选定区域的厚度分布。f, g. 泵浦时间延迟为 82 fs 时的厚度 - ΔT 相关性。

图 3. 系统中的光学 ANN。a. 在不同控制功率下8个周期内稳定对称的 Δ T增强和抑制。b. 权重和 Δτ 之间的近似线性关系。c, d. 不同控制功率下增强 (c) 和抑制 (d) 过程的多级 ΔT 状态。e. 单层 ANN 对自定义训练数据集进行分类的30个时期的训练准确率和成本。f. 自定义测试数据集的实验和模拟输出矢量分量。g. 实验和模拟中真实标签H、U、S和T的平均输出向量分量。h. 实验和模拟中针对自定义测试数据集的测试混淆矩阵。i. 单层 ANN对MNIST训练数据集进行分类的100个时期的训练准确率和成本。j. 模拟中针对MNIST测试数据集的测试混淆矩阵。

图 4. 系统中的数字处理。a. 6个不同厚度单元在不同控制功率下的ΔT映射。b. 6个单元在不同控制功率下的平均ΔT。c. 逻辑函数真值表。d. 不同逻辑功能的输入信号编码和选定的输入单元。e. 系统的输出ΔT可以根据设置方案实现不同的逻辑功能。f. 基于相同的AND和OR逻辑编码方案。

【总结展望】

总之，本工作聚焦于多层MoS ₂ ，因为其能带结构能够与激光源参数匹配，从而实现最佳调制性能。通过使激光光子能量与所选2D材料的能带结构匹配，在相同的调制方法和机制下，其他2D材料同样适用于本文的系统配置。尽管本研究未聚焦于波导、环形谐振腔和光纤上的集成器件，但协同转变的关键机制及2D材料与这些结构的兼容性也将丰富光学神经形态应用。例如，可以在波导阵列上方覆盖2D片层阵列，这种结构可充当半导体光放大器（SOA）阵列。作为输入信号的三个脉冲可在每个SOA节点协同调制增益，继而通过波导上的放大信号实现计算。基于对数据处理和计算应用的讨论，本文提出的概念可为光通信和神经形态计算系统的融合提供启示。

【文献信息】

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