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能源催化领域最新进展集锦 | 表面挖掘效应稳定催化剂、电还原CO高选择性制乙烯、电催化氮还原制氨

研之成理 · 公众号 · 科研 · 2019-11-22 08:02

正文

表面挖掘效应稳定的催化剂促进高效甲烷氧化

负载型金属催化剂在很多反应中有广泛用途，但其持久性容易受反应时间和温度的影响，纳米颗粒尺寸增大，活性位点减少，导致催化剂失活。近日， 中国科学技术大学吴宇恩团队 报道利用表面挖掘效应制备热稳定的Ni基单原子催化剂。研究发现，在较高温度下，负载在含氮碳纳米管表面的Ni纳米颗粒会下沉到碳底部挖掘出自适应的孔洞，而且这种孔洞具有很强的限域作用，能促进Ni与基底中N之间的强配体作用，很好地阻碍了纳米颗粒的迁移和团聚，同时，Ni纳米颗粒也在高温下进一步转化为Ni单原子。实验结果表明，用这种方法制备的催化剂能够高效催化甲烷氧化制备甲醇。这项研究为制备热稳定性的催化剂提供了一种新的路径。

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201912785

协同作用促进温和条件下的甲烷转化

在温和条件下将甲烷转化为增值化学品仍然是催化领域的一大挑战，设计具有高活性和选择性的催化剂至关重要。近日， 中国科学院化学研究所宋卫国团队 报道了一种新型的负载在TiO2颗粒上的Cr单原子，可作为一种高效的多相催化剂，在温和条件下催化H2O2将CH4氧化为C1产物。实验结果表明，C1含氧产物的产量最高可达57.9mol/molCr，选择性可达约93%。Cr单原子和TiO2的协同作用是促进催化性能优异的主要原因。此外，本文还提出甲烷的转化机理为甲基自由基途径，首先生成CH3OH和CH3OOH，然后CH3OH进一步氧化为HOCH2OOH 和HCOOH。这项研究为甲烷在温和条件下的氧化设计了一种性能优良的新型非贵金属单原子催化剂。

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201913309

电还原CO高选择性制乙烯

乙烯是化学工业的重要组成部分，而传统的合成气转化工艺由于受苛刻的反应条件和Anderson-Schulz-Flory（ASF）分布的限制，导致乙烯和乙烷的选择性仅有30%，将CO高选择性地转为乙烯仍然具有挑战性。近日， 中国科学院大连化学物理研究所邓德会团队 报道了一种在室温和环境压力下直接高效电催化还原CO的乙烯生产工艺。研究人员通过对阴极结构的合理优化，促进了CO在电极表面的扩散，同时，Cu催化剂增强了C-C键的耦合，达到了CO电还原制乙烯52.7%的法拉第效率。此外，该过程几乎没有其他碳基副产物生成，具有很好的选择性。这项研究为从工业上丰富的CO高选择性还原制乙烯提供了一种新的、有前景的策略。

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201910662

电催化氮还原制氨

电催化氮还原（NRR）被视为一种环境友好的合成氨方法，但仍面临诸多问题，如法拉第效率较低，因此仍需要开发经济高效的NRR电催化剂。近日， 福建师范大学陈祖亮团队 提出将Ru单原子分散在石墨碳化氮矩阵中（(Ru SAs/g-C3N4），可获得碱性条件下NRR的高催化活性和选择性。实验结果显示，在0.05V的过电位下，该催化剂可达8.3%的法拉第效率和约23.0 µg mgcat−1 h−1的产氨速率。理论计算表明，负载在g-C3N4上的Ru单原子有更强的N2吸附能力，H的吸附减少，从而NRR反应活性较高。这项工作为设计高效的NRR催化剂提供了参考。

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https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.201905665

金属离子和晶格氧活性位点共同促进OER

设计高效、低成本的析氧反应（OER）电催化剂是能源转换技术重要的一部分。复合金属氧化物的结构可导致一些独特的几何、电子和导电性能，从而增强其电催化活性，被报道为有前景的OER催化剂。但在目前的OER反应中，金属氧化物的活性位点仍局限于金属离子和晶格氧。近日， 南京工业大学邵宗平/周嵬团队 合作设计了一种具有独特六边形结构的蜂窝状复合氧化物Ba4Sr4(Co0.8Fe0.2)4O15 (hex-BSCF)。XAS和理论计算表明，这种结构表面的金属离子和晶格氧离子都是活性的，最终表现出超高的碱性OER催化活性，在仅为340mV的过电位下就能达到10 mA cm-2的催化电流密度，超过了报道的大多数OER催化剂。这项研究为提升金属氧化物的催化活性提供了新的途径。

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201905025

（本期作者：马春容）

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