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不到35岁,已发超30篇Nature子刊!他,崔屹高徒,Nano Letters副主编,新发ACS Energy Lett.!

微算云平台  · 公众号  ·  · 2024-12-27 08:18

正文

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成果简介

目前,电化学CO 2 还原反应(CO 2 RR)的大部分研究都将CO 2 单次转换效率(SPCE)确定为技术实际部署的关键性能指标,但是最近有报道称CO 2 RR中的高SPCE通常是以更高的电池电压或降低产物选择性为代价的。 基于此, 莱斯大学汪淏田教授(通讯作者)等人 报道了使用多孔固态电解质(PSE)反应器实现高CO 2 SPCE到高纯度甲酸(HCOOH),同时保持电池电压和HCOOH的法拉第效率(FE)。 作者成功地回收了PSE系统中的碳损失,在电流密度为100 mA cm -2 下达到95.1±1.7%的CO 2 转化为HCOOH的SPCE,并证明了100 h的稳定运行。

为扩大CO 2 RR技术的适用性,作者演示了通过电化学连续CO 2 捕获-CO 2 还原系统将连续模拟烟气(10% CO 2 , 10% O 2 ,平衡N 2 )转化为高纯度甲酸,CO 2 SPCE达到80%以上。PSE设计能够实现本研究中的应用,但在电化学反应器中加入额外的一层会引入电阻损耗,从而降低整体能效。未来的PSE设计应该以减少中间层厚度为目标,可能是通过结合在电去离子领域开发的树脂晶圆,同时也要专注于创造更具离子导电性的PSE层。

相关工作以《Electrochemical CO 2 Reduction to Formic Acid with High Carbon Efficiency》为题发表在最新一期《ACS Energy Letters》上。

汪淏田 ,1990年出生于安徽省宿松县,2011年本科毕业于中国科学技术大学物理系,2016年博士毕业于斯坦福大学取得应用物理系(导师崔屹院士)。在读博期间,他提出了一种独特的系统性“电化学调控”方法,可有效提高水分解和燃料电池催化剂的催化性能。在博士毕业后,他从两三百位申请者中脱颖而出,跳过了博士后阶段,直接进入哈佛大学罗兰研究所担任研究员,正式开启了自己的独立研究生涯。两年之后,进入美国莱斯大学化学与生物分子工程系任教。目前,汪淏田教授担任国际知名期刊《Nano Letters》副主编。课题组主页:https://wang.rice.edu。

据网页搜索,汪淏田教授目前已在《Nature》系列杂志发表文章超过30篇!

图文解读

在PSE反应器中,BOON催化剂被证明对HCOOH具有高活性和选择性,HCOOH是NMR检测到的唯一液体产物。 在电池电压低于3.7 V下,其电流密度为200 mA cm -2 ,同时HCOOH法拉第效率(FE)保持在85%以上。 当输入CO 2 流量为20 SCCM时,在200 mA cm -2 下观察到的最大CO 2 SPCE低于17%。 使用AEI后,在CO 2 输入1.65 SCCM(HCOOH FE为65.9%)时,最大CO 2 SPCE达到76.8%,而使用CEI时为68.7%的CO 2 SPCE(HCOOH FE为59%)。 在最佳粘结剂(AEI)和催化剂负载量(1 mg cm -2 )的情况下,CO 2 SPCE从34.3%提高到76.8%,CO 2 的输入从5.14 SCCM降低到1.65 SCCM。

图1.比较不同CO 2 RR电解槽用于生产液体产品

图2.不回收CO 2 下PSE反应器中电化学CO 2 RR性能

在100 mA cm -2 下,PSE反应器中HCOOH FE保持在80%以上,而输入的CO 2 气体流速从5.14 SCCM降低到1.65 SCCM,表明即使在减少CO 2 气体输入的情况下,从中间层回收CO 2 也可以实现高HCOOH FE。与在1.65 SCCM的CO 2 输入下,使用PSE反应器回收CO 2 损失的最大CO 2 SPCE为95.1±1.7%(不回收时为76.8±2.6%),HCOOH FE为80.8±1.4%(不回收时为65.9±2.3%)。对于PSE CO 2 回收系统在100 h(5个20 h循环)内表现出出色的稳定性,HCOOH FE始终保持在80-95%,CO 2 SPCE始终保持在47-55%。

图3. PSE反应器的电化学性能

在1 cm 2 的活性区域,总CO 2 输入为100 SCCM,将电流密度增加到150 mA cm -2 时,BOON催化剂可以在-0.95 V下提供高达150 mA cm -2 的电流密度,HCOO - 的FE为86%。将施加的电流密度固定在100 mA cm -2 ,并通过引入CO 2 和Ar的混合物,改变输入气体CO 2 浓度,从100%到10%,可以产生高纯度甲酸。在100 mA cm -2 下,将CO 2 浓度从100%降低到10%,导致HER从~3%增加到~14%,CO 2 RR相应降低。

图4.存在O 2 和低CO 2 浓度对电化学CO 2 RR性能的影响

作者引入了一个顺序系统,首先将模拟烟气送入CO 2 捕获PSE电解槽,该电解槽不断从中间层释放纯CO 2 气体,然后将其送入CO 2 还原PSE电解槽,该电解槽产生高纯度甲酸,同时回收CO 2 损失,以实现高CO 2 SPCE。该系统将烟气转化为甲酸,ORR/OER电池的工作电流为50 mA cm -2 (总电流为312.5 mA),捕获的CO 2 气体被送入CO 2 RR电池,工作电流为100 mA cm -2 (总电流为256 mA)。







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