在过去的十几年中,金属配位、盐析、溶剂交换、双网络和共聚等策略被广泛应用于构筑高强水凝胶的研究中,但在构筑超高力学强度水凝胶方面仍面临较大挑战。纤维增强已成为设计高强水凝胶的可行策略,主要包括碳纤维、玻璃纤维、聚合物纤维和天然纤维。与合成纤维相比,可再生天然纤维具有碳足迹低、重量轻、成本低等优点,被认为是满足碳中和需求的理想增强相。然而,传统的纤维增强策略主要采用的是非互连纤维。当纤维增强复合水凝胶受力时,非互连的纤维容易发生滑动甚至切断水凝胶基质,从而破坏纤维与基质之间的协同作用,导致水凝胶快速失效。采用互连纤维网络作为复合水凝胶增强相是一种很有前途的解决方案,可以克服这些挑战并获得更高的机械强度。
近日,武汉大学陈朝吉教授团队联合邓红兵教授与浙江大学庞震乾教授团队提出了一种基于互连天然纤维网络多尺度协同增强水凝胶的构筑新策略。具体来说,共聚形成的聚合物网络填充在中空纤维素纤维的内部和外部并焊接了纤维连接处,从而与纤维建立了强健的界面及丰富的强氢键,实现跨尺度增强。这种水-纤维素-共聚物相互作用调节辅助的跨尺度增强策略适用于多种聚合物水凝胶,为设计高强水凝胶提供了一条实用的通用途径。相关研究成果以题为“Super-Strong Hydrogel Reinforced by An Interconnected Hollow Microfiber Network Via Regulating the Water-Cellulose-Copolymer Interplay”发表在《Science Bulletin》上。在此,他们报告了一种有效的互连纤维增强策略,即基于互连中空纤维素纤维网络构建具有优异力学性能的P(AA-AM)/Cel水凝胶。将丙烯酸(AA)和丙烯酰胺(AM)单体浸渍到膨胀的滤纸基质中并聚合,得到以纸(即互连中空纤维素微纤维网络,HCMN)为增强相的P(AA-AM)/Cel水凝胶。P(AA-AM)网络填充在中空纤维素纤维的内部和外部并焊接了纤维连接处,从而与纤维建立了强健的界面及丰富的强氢键,实现跨尺度增强。与P(AA-AM) 水凝胶相比,P(AA-AM)/Cel水凝胶的强度强度提高了253倍(27.8 vs. 0.11 MPa),断裂功提高了137倍(3.59 vs. 0.026 MJ m−3),断裂能提高了235倍(16.48 vs. 0.07 kJ m−2)。此外,他们进一步采用实验和模拟验证了水-纤维素-共聚物相互作用在增强复合水凝胶中的关键作用。在分子尺度上,水分子的存在进一步丰富了P(AA-AM)网络和纤维素微纤维之间的氢键;在纤维尺度上,聚合物填充增强了纤维素微纤维本身;在网络尺度上,聚合物交联焊接了互连的纤维素微纤维网络。应用这些设计原理,他们成功构建了多种基于互连纤维增强策略的强健复合水凝胶,这些水凝胶的机械性能均得到了显著提升,从而证明了这种水-纤维素-聚合物相互作用调控策略的普遍性。同时这种策略仅包含简单的浸渍和聚合工艺,凸显了工业规模生产的可行性,使其具有广泛的应用前景。图1. P(AA-AM)/Cel水凝胶的跨尺度增强构筑策略及展示
图2. P(AA-AM)/Cel水凝胶结构和组分相互作用机制
图3. P(AA-AM)/Cel水凝胶的机械性能
图4. P(AA-AM)/Cel水凝胶的增强机制理解
图5. P(AA-AM)/Cel水凝胶的大规模连续生产及策略的普适性
图6. P(AA-AM)/Cel水凝胶的传感性能展示
作者简介
陈朝吉,武汉大学资源与环境科学学院教授、博士生导师。2015年博士毕业于华中科技大学,2015-2021年分别于华中科技大学与马里兰大学帕克分校从事博士后研究,并于2021年5月入职武汉大学资环学院组建X-Biomass课题组。从事生物质材料(木材、竹材、纤维素、甲壳素等)的多尺度结构设计、功能化及高值利用方面的研究,致力于以天然材料解决可持续发展面临的材料-能源-环境挑战。以第一/通讯作者(含同等贡献)在Nature (2篇)、Science、Nature Reviews Materials、Nature Sustainability (2篇)、Nature Communications (6篇)等国内外著名学术期刊上发表SCI论文100余篇,总引用33,000余次,H因子98,45篇论文入选ESI高被引论文,14篇(曾)入选热点论文。获科睿唯安“全球高被引科学家”(2021-2024连续四年入选材料科学领域)、斯坦福大学“全球前2%高被引科学家”终身影响力榜单、麻省理工科技评论亚太区“35岁以下科技创新35人”、“ACS KINGFA Young Investigator Award”、“中国化学会纤维素专业委员会青年学者奖”、“中国新锐科技人物卓越影响奖”、阿里巴巴达摩院“青橙优秀入围奖”、“Advanced Science青年科学家创新奖”、“R&D 100 Awards”等荣誉。担任The Innovation Materials学术编辑,The Innovation、Research、SusMat、Environmental Science & Ecotechnology、Green Carbon、Molecules等杂志编委/青年编委,以及中国化学会纤维素专业委员会委员。
课题组网站:https://biomass.whu.edu.cn/index.htm
文章链接:
https://doi.org/10.1016/j.scib.2025.01.013
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