图1 研究区域佛手湖水库地理位置和相应的野外观测采样点空间分布，室内微宇宙培养实验装置。野外观测与样品采集分别于2022年9月（秋）、12月（冬）、2023年4月（春）和7月（夏）进行。室内微宇宙培养参照野外实验量化的地下水排泄强度进行设置。
图2 季节性的
222
R
n浓度以及地下水排泄强度变化。根据采样时间，秋季、冬季、春季和夏季的湖泊地表水
222
R
n浓度平均值分别为49.26±18.09 Bq
m
-3
、106.27±31.88 Bq m
-3
、60.60±13.42 Bq
m
-3
和56.86±22.93 Bq
m
-3
。秋季、冬季、春季和夏季的地下水
222
R
n浓度平均值分别为7619.50±2695.15 Bq
m
-3
、8475.27±4141.16 Bq
m
-3
、7805.47±1742.66 Bq
m
-3
和7177.95±281.04 Bq
m
-3
。根据氡质量平衡方公式计算得出，秋季、冬季、春季和夏季的地下水排泄速率分别为2.14±0.49cm d
-1
、4.04±2.09 cm
d
-1
、2.55±1.32 cm
d
-1
和2.61±1.93 cm
d
-1
。冬季是地下水排泄的热点时段。
图3 地下水与地表水中
222
R
n浓度（a）、溶解性的CH
4
浓度（b）、C
O
2
浓度（c）和N
2
O浓度（d）的季节性变化。CH
4
、C
O
2
和N
2
O的地下水和地表水中溶解性的浓度都表现出了非常显著的差异（
p
<0.01）。地下水中温室气体浓度大于地表水中浓度，这表明地下水可以作为温室气体的源。
图
4
不同季节地表水中
222
R
n
浓度、溶解性的
CH
4
浓度、
C
O
2
浓度和
N
2
O
浓度的空间分布，均呈现出较大的空间异质性。
图
5
水
-
气界面不同季节的温室气体的通量变化。
CH
4
排放通量在秋季达到峰值，为
4.02
±
3.51 mmol m
-2
d
-1
，在春季为
2.62
±
0.92 mmol
m
-2
d
-1
，而冬季（
1.10
±
1.44 mmol
m
-2
d
-1
）和夏季（
1.06
±
1.03 mmol
m
-2
d
-1
）的观测值较低。
C
O
2
排放通量显示出明显的的季节性模式，秋季和冬季作为排放源（分别为
74.50
±
56.93 mmol
m
-2
d
-1
和
64.30
±
41.61 mmol
m
-2
d
-1
），而春季和夏季则作为汇（分别为
-21.10
±
10.14 mmol
m
-2
d
-1
和
-22.62
±
24.88 mmol
m
-2
d
-1
）。
N
2
O
排放通量在春季最高（
0.0089
±
0.0071 mmol
m
-2
d
-1
），其次是夏季（
0.0023
±
0.0071 mmol
m
-2
d
-1
），秋季（
0.0009
±
0.0051 mmol
m
-2
d
-1
）和冬季（
0.0009
±
0.0050 mmol
m
-2
d
-1
）。
图
6
温室气体通量（
a.
CH
4
、
b.C
O
2
、
c.
N
2
O
）的主成分分析（
PCA
）
图
7
有机质种类组分分析及季节性变化。
其中
C1
组分的最大激发波长
<250 nm
，发射波长为
424 nm
，以胡敏酸类物质和富里酸类物质为主，这两类物质都属于腐殖质类，为陆地衍生。
C2
组分最大激发波长
<250 nm
，发射波长为
330 nm
和
450 nm
，包含了少量络氨酸类物质、大量的富丽酸类物质，以及蛋白质
-
色氨酸样组分，这种存在类似蛋白质的荧光信号可能是由于新鲜生产的有机物质的多酚物质，色氨酸样成分与微生物生产和传递相关。
C3
组分的最大激发波长为
285 nm
，发射波长为
570 nm
，代表了胡敏酸类物质。
在地下水排泄最慢的夏季，腐殖质类有机质占据
47%
，这表明当地下水排泄较少时，湖泊主要受陆地沉积物及汇流的影响。
在春季和秋季，由于适度的地下水排泄的存在，使得蛋白质类的有机质占据主导，这表明适度的地下水输入可以促进微生物的生产与活动，进而促进温室气体的产生与排放。
冬季的地下水输入量最多，但其有机质丰度相对较低，只存在少量的胡敏酸类物质。
图
8
微宇宙培养实验中温室气体排放状况及碳氮相关物质浓度变化。
CH
4
在无地下水排泄过程下的通量排放速率小于慢速地下水排泄和快速地下水排泄两种方式，且慢速地下水排泄的操作下，
CH
4
所能达到的排放通量峰值最大，
0.97 mmol
m
-2
d
-1
。
C
O
2
在同样是慢速地下水排泄处理组的峰值最大。
对照组、慢速地下水排泄组和快速地下水排泄组的排放通量峰值分别为
1
56.50
mmol
m
-2
d
-1
、
1
85.20
mmol
m
-2
d
-1
和
1
35.28
mmol
m
-2
d
-1
。
地下水的扰动对
N
2
O
排放通量的促进作用随排泄速率的增加而增大。
地下水的排泄过程会明显促进碳氮相关物质浓度的增加。
C/N
比在不同实验时期的变化较为明显。
起初是无地下水排泄的对照组占据大的优势（
0
-18
d
），随后地下水排泄过程逐渐带动
C/N
比的增大，且较为慢速的地下水排泄能够使得
C/N
比更大。
本研究通过野外观测，聚焦于季节尺度上的定量分析。然而，在日尺度上，温度和辐射强度的快速变化导致地下水流和相关生物地球化学反应出现显著波动。先前已有研究强调地下水与地表水在日循环中的周期性、高频交互作用过程。因此，本研究旨在理解温室气体动态如何响应季节性地下水动态，同时认识到更精细的时间尺度研究将需要后续的高分辨率时间序列实验。
本研究采用
222
R
n作为示踪剂来量化地下水动态。尽管考虑了氡质量平衡方程，但由于
222
R
n的3.8天半衰期、氡气测量仪的校准误差等因素，不确定性仍然显著。沉积物中的
222
R
n是地表水中
222
R
n
的主要来源，以此作为
222
R
n
的不确定性来源。
假设地下水端元的
222
Rn
活性和沉积物扩散与大气消散之间的差异存在
50%
的不确定性，地下水排放率的变异性范围在
31%
到
97%
之间。
因此，未来的研究应该探索替代示踪剂来验证地下水动态。
例如，氯离子示踪剂在淡水中稳定，植物吸收极少，并且可以在地下水、静态地表水和流动地表水之间转移。
研究结合室内微宇宙培养辅助分析了不同地下水动态如何影响水生系统中的温室气体排放。虽然这些实验并未完全复制自然水生生态系统，但它们有效地减少了周期性环境因素变化和地下水监测误差。实验结果与野外观测得出的结论在解释上一致，有效为季节性地下水排放对温室气体动态的影响提供了补充证据。
本研究得到国家自然科学基金（32471702，41877337）和德国巴伐利亚州对华高教中心互访项目资助。
