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江苏大学王坤教授团队《Analytical Chemistry》:用于检测生理标志物的集成可穿戴柔性水凝胶贴片传感系统

EngineeringForLife  · 公众号  ·  · 2025-01-27 00:00

正文


传统的可穿戴柔性传感系统通常包括三个组件:接触皮肤的柔性基板、信号处理模块和信号输出模块。 这些组件的功能相对独立,导致系统复杂,缺乏足够的集成。 因此,通过将柔性基板、信号处理模块和信号输出模块相结合来开发集成的可穿戴柔性传感系统,不仅可以提高性能和舒适度,还可以降低制造成本和故障风险。


水凝胶底物因其出色的生物相容性、柔韧性和封装能力而特别有利。在此, 江苏大学王坤教授团队 设计了一种集成的可穿戴柔性传感系统,采用琼脂糖水凝胶包封生物氧化酶,银纳米线-多巴胺(Ag NWs-PB)作为信号产生模块(SGM),变色的3,3′,5,5′-四甲基联苯胺(TMB)探针作为信号输出模块(SOM),并将该水凝胶与汗液可收集聚二甲基硅氧烷-二氧化硅(PDMS-SiO2)贴片结合。 这项创新不仅为可穿戴水凝胶系统提供了一种更加集成和便携的解决方案,而且还引入了一种新的、可行的方法,通过简单的检测过程来检测人体生理标志物。


相关研究成果以 “Integrated Wearable Flexible Hydrogel Patch Sensing System for the Detection of Physiological Markers” 为题于2024年12月26日发表在《 Analytical Chemistry 》上。


方案1 可穿戴柔性水凝胶贴片传感系统的装配工艺及机理示意图


1. Ag NWs-PBs的表征

首先,研究者合成了Ag NWs-PBs。图1A-C证明了Ag NWs-PBs的成功合成,而图1D表明Ag NWs 的掺入显着增强了复合材料的导电性。


图1 Ag NWs-PBs的表征及催化性能


2. 可穿戴柔性水凝胶贴片传感系统的优化

随后,研究者将1 mmol/L葡萄糖溶液引入可穿戴柔性水凝胶贴片传感系统中,每隔30 s记录水凝胶颜色的变化,以分析到达颜色变化终点所需的时间。如图2A所示,水凝胶在添加葡萄糖后的前3.5分钟内表现出颜色变化。3.5分钟后,水凝胶颜色稳定下来,表明已达到颜色变化的终点。因此,3.5 min被指定为该传感系统的响应终点。


Ag NWs-PB对H 2 O 2 具有优异的催化活性。由此可见,水凝胶中加入Ag NWs-PB的量对H 2 O 2 的催化效率有显著影响(图2B)。随着Ag NWs-PB浓度的增加,在同一时间段内,过氧化氢的催化程度也随之增强,导致TMB的颜色变化更加明显。最终Ag NWs-PB的最佳添加量选择为0.6 mg/mL。此外,变色水凝胶在TMB溶液中的最佳浸泡时间为2 min(图2C)。


图2 可穿戴柔性水凝胶贴片传感系统的优化表征


3. 葡萄糖检测的可穿戴柔性水凝胶贴片传感系统

如图2D所示,随着葡萄糖浓度的升高,水凝胶的颜色变化程度逐渐增加,而RGB值则稳步下降。通过线性拟合和计算公式得到,该传感系统 关于葡萄糖的检测限(LOD)为 0.011 mmol/L (图2E)。 鉴于人体汗液中的葡萄糖浓度通常在0.02至0.6 mmol/L之间,该传感系统非常适合检测汗液中的葡萄糖。 此外,比较了该传感系统在检测葡萄糖和其他汗液干扰物(包括尿素、抗坏血酸和乳糖)方面的性能(图2F)。很明显,当浸入0.1 mmol/L葡萄糖溶液中时,柔性水凝胶贴片的颜色变化最为明显,而 在其他汗液干扰物(如尿素、抗坏血酸和乳糖)存在下未观察到信号产生。


4. 可穿戴柔性水凝胶贴片传感系统的实际应用

可穿戴设备的综合图如图3A所示,其中透明环表示PDMS贴片,中央圆形区域表示变色水凝胶。该设备的功能是粘附在皮肤上以收集汗液,从而能够可穿戴地监测汗液中的葡萄糖水平。图3B显示收集汗液和检测葡萄糖后变色的水凝胶。图3C-E显示志愿者佩戴设备一段时间后的皮肤状况,在120分钟内没有明显的不适或症状,如皮疹。因此,这项工作中准备的设备适用于日常可穿戴使用。

图3 可穿戴柔性水凝胶贴片传感系统的实际应用


此外,研究者邀请了 7 名志愿者参加实际抽样测试。将可穿戴柔性水凝胶贴片传感系统贴在志愿者的手腕上,然后,让他们通过锻炼产生汗水。随后,检测汗液中的葡萄糖含量。同时,收集汗液样本,采用酶电极法测定葡萄糖浓度。将从传感系统获得的结果与酶电极方法获得的结果(表1)进行比较,显示误差范围在13.33%以内。这表明







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