曼斯切斯特大学/华东师范大学，今日Nature！

顶刊收割机 · 公众号 · · 2025-01-16 08:09

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细胞表现出一系列由动力蛋白通过催化作用产生的机械活动。

这就提出了一个基本问题：化学反应的加速，如何使反应释放的能量被分子催化剂转导（从而完成功）。

在此，来自 法国斯特拉斯堡大学 和 法国研究中心 的 N icolas Giuseppone & 英国曼彻斯特大学 和 华东师范大学 的 David A. Leigh 等研究者展示了在 人工催化驱动分子马达定向旋转的驱动 下，交联聚合物凝胶的动力收缩和动力再膨胀，从而在 分子水平上将化学能转化为机械能。 相关论文以题为“ Transducing chemical energy through catalysis by an artificial molecular motor ”于2025年01月15日发表在 Nature 上。

几乎所有的生物分子马达都是催化剂。

它们通过催化燃料转化为废物的反应（通常是腺苷三磷酸（ ATP ）加水生成腺苷二磷酸（ ADP ）和无机磷酸），将能量转化为细胞所需的多种任务所需的动力，包括运输、合成和力的产生。

经过进化，马达蛋白变得极为复杂，这使得回答催化作用如何将加速反应的能量转化为运动这一基本问题变得困难。

尽管在肌球蛋白（一种肌肉中的力生成马达蛋白）机制中发生了大幅度的粘弹性构象变化（称为动力冲程），但分子机器是否需要动力冲程来产生力仍存在争议。

人工分子马达和泵可为分子层级运动的动力机制提供见解。分子机器已经与其他组件结合来执行任务，例如利用光驱动旋转马达实现凝胶的收缩。

然而，利用催化驱动的人工分子马达（马达蛋白的合成类似物）进行机械作业的尝试仍未实现。

最近，有研究报道了一种通过有机催化燃料转化为废物反应运作的联芳基分子旋转马达。该马达分子催化碳二亚胺转化为尿素的燃料反应，过程中暂时形成酐，使马达能够在二酸状态下以不同的构象动力学进行运动。

通过引入手性碳二亚胺和手性水解促进剂，在化学机械循环中引入动力学不对称性，从而实现转子围绕定子的连续方向性偏置 360° 旋转。研究者探索了这种结构简单的催化驱动旋转马达是否能够被结合到软物质基质中，通过马达分子的催化作用（图 1c ）将化学能转化为机械作业（图 1b ）。

马达分子 1 （图 1a ）是先前报道的旋转马达的类似物，其定子 4- 和 5- 位以及转子 3- 和 4- 位延伸了末端炔基，能够通过铜介导的叠氮 - 炔点击环加成与末端叠氮聚合物结合。

在 4- 二甲氨基吡啶（ DMAP ）存在下，为马达 1 添加二异丙基碳二亚胺（ DIC ）作为燃料后，观察到暂时的酐形成，这表明马达化学机械循环中的关键 “ 酸 - 酐 - 酸 ” 化学转变不受额外功能化的影响。

在本文中，研究者展示了在 人工催化驱动分子马达定向旋转的驱动 下，交联聚合物凝胶的动力收缩和动力再膨胀， 从而在分子水平上将化学能转化为机械能 。

转子围绕催化驱动电机定子连续 360 °旋转，凝胶聚合物框架中的分子将交联网络的聚合物链缠绕在一起。这逐渐增加了扭动和缠结，导致凝胶宏观收缩到大约原来体积的 70% 。

随后，另一种对映体充注系统的加入，可使马达分子向相反方向转动，解开缠结，使凝胶重新膨胀。在新的方向上持续的强力扭转使凝胶重新收缩。

除了驱动外，凝胶中的马达分子旋转还会产生其他化学和物理结果，包括杨氏模量和储存模量的变化——后者与马达旋转导致的链交叉增加成正比。

合成有机催化剂在负载下做功的实验演示及其能量转换机制，为围绕生物马达产生力的机制和人工分子纳米技术的设计原则的争论提供了信息。

图 1 聚合物凝胶的收缩与共价嵌入，化学燃料分子马达。

图 2 凝胶 -1 在化学加注下的宏观收缩。

图 3 凝胶 -1 在化学燃料收缩和随后的化学燃料再膨胀前后的流变学和原子力显微镜比较。

图 4 化学燃料膨胀 - 燃料收缩凝胶样品的再收缩。

当前用于驱动的人工化学（如 pH ）响应凝胶和聚合物通过切换操作。相比之下，凝胶 -1 中的马达 - 分子单元通过激发基态构象变化的动力学偏压来产生动力，从而实现动力学不对称，这与生物马达分子中发现的催化驱动信息棘轮机制相同。

这样做，工作就积累起来了；电机的每一圈都逐渐增加所产生的力和所做的功。这与切换有本质上的不同，在切换中，通过改变开关状态所做的任何工作都可以在一个完整的运行周期中撤消。

凝胶 -1 的力量产生和工作让人想起肌球蛋白 II ，它是大多数动物细胞中为肌肉收缩提供动力的马达蛋白（尽管凝胶 -1 是通过旋转而不是线性分子水平的动力学起作用的）。

肌球蛋白

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