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ACS nano :小角度扭曲加速二硒化钼/二硒化钨异质结构中的电子和空穴传输

电子信息材料及器件  · 公众号  ·  · 2025-03-18 23:13

正文

摘要:

范德瓦尔斯(vdW)异质结构中存在层间激子,这些激子作为谷信息的稳健载体以及强关联电子相的灵敏探针。这些层间激子的形成及其特性在很大程度上依赖于异质界面处高效的电荷转移。在影响这些过程的诸多因素中,扭转角作为一种关键的自由度,能够精确调控异质结构的堆叠构型和电子能带结构。在本研究中, 对具有不同扭转角的二硒化钼(MoSe₂)/二硒化钨(WSe₂)异质结构进行了超快泵浦-探测测量。出乎意料的是,结果表明电子和空穴的转移速率均强烈依赖于扭转角,分别在0°和60°扭转角时达到峰值。 理论计算表明,这种行为源于小扭转角下谷能量偏移的减小和层间杂化的增强,这两者共同促进了更高效的电子和空穴转移。研究结果揭示了扭转角工程对界面载流子动力学的影响,以及其对范德瓦尔斯异质结构光电性能的深远影响。

实验方法:

1. 样品制备

材料选择与剥离: 使用高质量的WSe₂和MoSe₂单层材料,通过机械剥离法从块体晶体中获得单层WSe₂、MoSe₂以及多层石墨烯和薄六方氮化硼(hBN)。

异质结构堆叠: 采用基于聚碳酸酯的干法转移技术,将单层WSe₂和MoSe₂堆叠在一起,形成具有不同扭转角的双层异质结构(TBLs)。为了减少界面污染和气泡,整个堆叠过程中MoSe₂/WSe₂双层不与聚合物接触。

封装与保护: 使用高质量的六方氮化硼(hBN)对异质结构进行封装,以减少不均匀性和无序性,防止界面扭曲对ICT过程的干扰。

扭转角的确定: 结合高分辨率光学图像和二次谐波生成光谱来估算相对扭转角。

2. 超快泵浦-探测技术(Ultrafast Pump−Probe Techniques)

泵浦-探测原理: 利用两个飞秒脉冲光束(泵光和探测光),泵光激发样品,探测光在激发后经过可调延迟线延迟后与样品相互作用。通过测量探测光吸收的变化(与载流子密度成正比),研究载流子密度的时间演化。

实验配置:

选择性激发: 泵光波长选择在MoSe₂和WSe₂带隙之间,以实现选择性激发。

探测光波长调整: 探测光波长调谐至与较大带隙层(WSe₂)共振,以隔离ICT动力学,避免层内激子的贡献。

时间延迟扫描: 通过改变延迟线,测量特定能量下载流子密度的时间演化。

二维瞬态吸收显微镜(2D TAM):通过扫描样品,获得不同延迟时间下的二维载流子分布图像。

实验参数:

泵浦光波长: 790 nm(与MoSe₂ A激子共振)。

探测光波长: 750 nm(与WSe₂ A激子共振)。

激发能量:选择40 μJ/cm²的激发能量,以获得最佳信噪比和实验一致性。

时间分辨率: 通过仪器响应函数(IRF)从单层载流子动力学中解卷积,以最小化层内载流子对提取的电子转移率的影响。

创新点:

1. 扭转角对层间电荷转移(ICT)影响的系统研究

首次系统揭示扭转角依赖性: 以往的研究通常认为层间电荷转移(ICT)在范德瓦尔斯(vdW)异质结构中效率较高且对扭转角不敏感。然而,本文通过系统研究不同扭转角的MoSe₂/WSe₂异质结构,首次明确揭示了ICT速率与扭转角之间的强烈依赖关系。实验结果表明,ICT速率在小扭转角(0°和60°)时显著增强,而在30°时达到最低值。这一发现打破了以往对ICT过程的固有认知,为理解vdW异质结构中的载流子动力学提供了新的视角。

区分电子和空穴转移动力学: 通过巧妙设计泵浦-探测光谱的波长配置,本文首次分别测量了电子和空穴的转移动力学,并发现它们对扭转角的响应存在显著差异。空穴转移速率比电子转移速率慢约3倍,且对扭转角更为敏感。这一结果不仅揭示了ICT过程中电子和空穴动力学的本质差异,还为通过扭转角调控ICT速率提供了理论依据。

2. 高质量样品制备与实验技术的创新







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