郑大 刘清朝/卢有彩&吉大 徐吉静Angew：氧空位介导电子迁移打破惰性电子链以促进锂氧电池电催化

第一作者： Yaning Fu 、 Chunmei Liu 、 Lina Song

通讯作者：刘清朝、卢有彩、徐吉静

通讯单位： 郑州大学、吉林大学

金属氧化物中掺杂剂与氧空位（ Vo ）之间的复杂相互作用对增强锂氧（ Li-O ₂ ）电池的吸附和电子转移过程至关重要。然而， Vo 、掺杂剂和宿主基质之间的协同机制尚不清楚。

本文制备了含丰富 Vo 的 Ru 单原子修饰 TiO ₂ 纳米棒阵列（ Ru ₁ -TiO _2-x ）电催化剂，作为 Li-O ₂ 电池的高效催化剂。

要点 1. 本文以氧亲和型 TiO ₂ 为主要底物，通过协同同构取代策略合成了具有高密度空位（ Vo ）特征的 Ru 单原子掺杂 TiO ₂ 纳米棒阵列（ Ru ₁ -TiO _2-x ）电催化剂，旨在阐明 Vo 、掺杂剂和宿主基质之间复杂的协同机制。结果表明， Ru ₁ -TiO _2-x 基锂氧电池具有极低的充电极化（ 0.42V ）和稳定的循环性能（ 1680 小时）。

要点 2 . 实验和理论研究表明， Vo 作为“电子泵”，促进了电子的流动行为，而 Ru ₁ 作为 “电子缓冲器”，进一步激活了 [Ru-O-Ti] 电子链，实现了 Li-O ₂ 电池在循环过程中高度活跃和稳定的双向自调节特性。这种调整有效地平衡了与界面氧中间体（ *O ）的结合强度，从而显著降低了激活势垒。

图 1 ： Vo 局域电子介导的流动行为对电子链的激活和稳定。 (a) Ru ₁ -TiO _2-x 的 ELF 。（ b, c ）不同阴极对 O ₂ 吸附后的 PDOS 。 (d) 金属氧化物与 U 与Δ相互作用的能带结构图。 (e) Ru ₁ TiO _2-x 阴极上不同反应的自由能谱。

图 4 ：锂氧电池反应动力学分析。 (a) Ru ₁ -TiO _2-x 的功函数。 (b) Ru ₁ -TiO _2-x 和 TiO ₂ 的 Mott-Schottky 图。 (c) 250 mA g ^-1 的初始充放电电位。 (d) ORR 过程中不同旋转速率下不同阴极的 LSV 曲线。 (e) ORR 和 OER 过程中不同阴极的 Tafel 图。 (f) 与最近报道的其他氧电催化剂的性能比较。 (g) 不同阴极表面 Ti （棕色）、 Ru （深青色）和 O （红色）的 Bader 电荷分析。 (h) ORR 和 OER 过程中不同阴极的 RDS 分析。 (i) 不同 Li 物质对 Ru ₁ -TiO _2-x 和 TiO ₂ 的吸附能。

参考文献： Yaning Fu, Chunmei Liu, Lina Song . et al. Electron Itinerancy Mediated by Oxygen Vacancies Breaks the Inert Electron Chain to Boosts Lithium-Oxygen Batteries Electrocatalysis . Angew . (202 5 ).

文献链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202501837

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