近日,青岛理工大学环境与市政工程学院王炜亮
/
刘琳团队在环境领域著名学术期刊
Journal of Hazardous Materials
上发表了题为“
Deciphering
the natural and anthropogenic drivers on the fate and risk of antibiotics and
Antibiotic resistance genes (ARGs) in the typical river-estuary system, China
”的研究性论文。本研究以典型城市化半封闭海湾——胶州湾为研究区域,系统探讨:(
1
)
河流
-
河口区域水环境中抗生素和
ARGs
的分布特征、入海通量及生态风险;(
2
)解析城市不同功能分区和河口水动力条件动态变化下抗生素和
ARGs
的迁移特征及主要来源;(
3
)利用
Bugbase
表型预测识别抗生素和
ARGs
对微生物群落功能的影响
,阐明抗生素、
ARGs
和优势种群的互作关系及环境效应
。研究结果有助于揭示抗生素在典型城市河流
-
河口系统中的传输机制和环境风险,为探究其生物地球化学循环提供新视角
。
抗生素作为广泛使用的抗菌剂,在延长人类寿命的同时,也对细菌进行了选择。研究表明,生物体排出的抗生素中有
70%-80%
通过粪便不断释放到环境中,导致抗生素普遍存在于各种环境中,在环境中表现出“伪持久性”。抗生素对不同营养级的生态毒理学影响显著,如抑制细菌生长、改变微生物群落动态。抗生素暴露加速抗生素耐药基因的出现和水平转移,提高细菌适应能力,重塑微生物群落结构。耐药基因通过载体生物传播,扩大微生物耐药性,可能导致耐多药病原体扩散,削弱抗生素效果,最终威胁公共卫生和生态系统
。
河口是河海连接的主要界面,物质交换频繁,是水域生态系统中生物化学过程最活跃的区域,也是流域内汇入的各种污染物的聚集地之一。此外,河口区域通常具有重要的生态服务功能和社会经济价值,极易受到城市化、工业化、土地利用类型变化等高强度人类活动影响,给海洋环境带来巨大压力。
胶州湾是太平洋西部边界与黄海相连的半封闭水体,因丰富的水产养殖业和繁荣的远洋港口贸易而闻名。胶州湾区域城市化程度高,人口密集且工农业、养殖业发达,大量抗生素通过河流
-
河口系统输入海湾。潮汐动力受限,水体交换不足,进一步加剧水体抗生素污染。
以往的研究多集中于抗生素在近岸及单一水体中的污染特征,对河流
-
河口环境中抗生素及其诱导产生的
ARGs
的分布、归趋及自然和人为驱动因素仍缺乏整体认知。
因此,
系统分析典型城市河流
-
河口区域抗生素及
ARGs
的环境行为,评估生态风险,
对于构建
河流
-
河口
-
海岸
/
海湾协同生态环境监测技术体系,探明抗生素的源汇机制及污染控制具有重要意义。
2022-2023
年,本研究
选取了覆盖胶州湾全域的
10
条主要入海河流,径流量占胶州湾入海河流总径流量
80%
以上,所在位置分别集中在工业生产区、渔业及畜禽养殖区、人口聚居区和海湾港口区,每条河流河口区设置
2-3
个采样点,分别位于感潮区内、外。
监控段的具体布局如图所示图
1
。
图
2
胶州湾河口的抗生素。
(a)
旱季的水相;
(b)
雨季的水相;
(c)
旱季的水相;
(b)
雨季的水相;
(c)
旱季的沉积物相;
(d)
雨季的沉积物相。左侧表示每种抗生素的比例,右侧显示各自的浓度。
图
3
抗生素的空间分布:
(a)
在不同功能区的地表水中,
(b)
在感潮河口和淡水河口;
(c)
在不同功能区的沉积物中,
(d)
在感潮河口和淡水河口。
本研究发现,胶州湾区域的水和沉积物中抗生素残留显著,其中
11
种抗生素在水体样本中普遍检出,磺胺类(
SAs
)喹诺酮类(
NQs
)抗生素为主要污染物。
这些抗生素难以通过传统污水处理工艺有效去除,导致其在水环境中频繁检出。
2018
年胶州湾水体中抗生素浓度为
15.0-650 ng/L
,
大部分抗生素在
5
年内浓度未见明显下降,部分抗生素如磺胺甲恶唑(
SMX
)和诺氟沙星(
NOR
)的浓度甚至有所上升。沉积物中检出
9
种抗生素,浓度远高于水体
。土地功能分区对沉积物中的抗生素污染影响显著,
工业区沉积物中的抗生素浓度显著高于养殖区,反映出历史工业污染源的影响。淡水河口的抗生素浓度远大于感潮河口,揭示了人类活动导致的陆源污染对河口抗生素污染的显著贡献。胶州湾水体和沉积物中的抗生素污染主要来源于养殖和医疗过程中的抗菌剂使用,对水域环境构成了严重威胁
。
此外,胶州湾水体中的抗生素浓度表现出明显的季节性差异。雨季降雨虽有对污染起到稀释作用,但同时加剧了地表冲刷,导致更多陆源抗生素进入河流,水体抗生素浓度高于旱季。旱季
SMX
浓度最高,作为反映养殖活动的标志抗生素,显示出近海养殖活动对胶州湾河口带来严重的抗生素污染。雨季,喹诺酮类药物浓度上升,可能与夏季临床用量增加有关。
图
4
对各采样点进行了
(a)
旱季和
(b)
雨季有机污染物生态风险综合评估。图
4
:
(a)
旱季和
(b)
雨季各采样点有机污染物综合生态风险评估结果;
(c)
旱季和
(d)
雨季胶州湾藻类受目标抗生素影响的
LogRQ
值。Σ
Abs
代表抗生素的总浓度。
胶州湾的抗生素年入海通量约为
166 kg
,其中
SAs
类抗生素占主导,贡献超过
85%
。这主要由于流经养殖区的河流径流量大且具有高抗生素浓度。我们选取三种不同营养级生物(藻类、无脊椎动物和鱼类)计算风险熵值,以评估抗生素对胶州湾水生态环境的潜在风险。结果显示,抗生素环境浓度下,对水蚤和鱼类的风险较低,但对藻类构成中高风险。旱季,
80%
的采样点抗生素浓度对藻类具有高风险,以
SMX
、
氧氟沙星(
OFL
)和四环素(
TC
)三种目标抗生素为主,并对水环境中的食物链和生态稳定性构成威胁
。
图
5
微生物群落结构的相对丰度:
(a)
雨季和旱季,
(b)
淡水河口和感潮河口,
(c)
不同功能区,
(d)
微生物群落热图
胶州湾河口主要检出的微生物类别包括
Proteobacteria
、
Firmicutes
、
Cyanobacteria
等,其中
Proteobacteria
为优势菌门。旱季和雨季微生物群落组成存在差异,雨季
Firmicutes
水平更高,而旱季
Bacteroidota
和
Cyanobacteria
丰度更高。这些季节性变化反映了胶州湾水域雨季强烈的河海交互作用对生物地球化学循环过程的影响
。
图
6
微生物表型功能的预测丰度。
DR
:旱季居民区;
WR
:雨季居民区;
DI
:旱季工业区;
WI
:雨季工业区;
DA
:旱季水产养殖区;
WA
:雨季水产养殖区
DP
:旱季港口区,
WP
:雨季港口区。
图
7 (a) CME
、
(b) FB
、
(c) OST
和
ARG
之间的相关性;
(d)
抗生素总浓度与
CMB
、
FB
和
PP
之间的相关性。
本研究基于
BugBase
数据库预测了胶州湾细菌群落的
9
种表型功能微生物。
结果表明
好氧微生物在感潮河口更具优势,厌氧微生物在淡水河口占据主导。
生物膜形成(
FB
)、移动元件(
CME
)和氧化耐胁迫(
OST
)三个功能与微生物群落的生存能力密切相关,并在不同功能区有着相似的贡献趋势:养殖区
>
居民区≈工业区
>
港口区
。
生物膜的存在作为屏障为细菌群落创造了稳定的内部环境,加速细菌群落间的水平转移,并提高氧化胁迫耐受性。
这些适应性机制可能解释了
FB
、
CME
和
OST
在不同区域的相同的分布特征。研究还发现,抗生素浓度与
FB
型和
CME
型细菌的丰度之间存在负相关,与
PP
型细菌存在正相关。这可能说明环境中高水平的抗生素对
FB
和
CME
细菌群具有抑制作用,但可能不足以抑制致病菌。此外,
CME
型细菌与
int1
、
FB
型与
qnrS
和
tetA
、
OST
型与
qnrS
和
ermB
之间存在强正相关,表明
ARGs
可能显著影响微生物的表型功能。这些发现强调了对
ARGs
对微生物群落功能影响的进一步研究的必要性
。
图
8 (a)
整合子和
ARGs
相对丰度之间的相关性;
(b)
抗生素、
ARGs
和环境因素之间的相关性。
图
9 (a)
CCA
分析法显示了主要微生物与环境因素之间的关系,红色箭头代表
ARGs
,绿色箭头表示抗生素,蓝色箭头表示微生物门。
(b)
网络分析法直观显示
ARGs
与细菌属之间的关系。
(c)
网络分析法突出显示了抗生素与细菌属之间的相互作用。红线表示正相关,蓝线表示负相关,线条粗细反映了相关强度,线条越粗表示相关性越强。
Spearman
等级相关性分析显示,尽管部分抗生素与
ARGs
污染水平存在相关性,但抗生素的选择性压力并不是胶州湾
ARGs
传播的主要因素。重金属污染和
Int1
介导的水平基因转移等其他因素可能在
ARGs
的传播中发挥更显著的作用。尤其是
Int1
基因作为
ARGs
水平转移的载体,在加速胶州湾河口地表水中
ARGs
传播中起着重要作用。
Network
分析表明,
qnrS
是与微生物关系最紧密的
ARG
,与
66
个微生物属相关。
26
个属的微生物同时是两种以上的
ARGs
的共同潜在宿主,这些细菌通常更容易在环境胁迫压力下成为其他
ARGs
的宿主,获得多重耐药性
。抗生素同样与微生物表现出复杂的网络关系,对微生物群落的多样性和稳定性产生重要影响。
SMX
和
TC
等传统兽用抗生素在胶州湾水环境中含量较高,与微生物呈现正相关关系,表明胶州湾区域由于这些兽用抗生素的长期使用和大量排放,水体微生物对其耐药性已经普遍形成,同时也加剧了这两类抗生素对应的
ARGs
在胶州湾甚至黄海累积和传播的风险。