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华中科技大学朱锦涛教授团队最新Angew:​超分子瓶刷嵌段共聚物的可编程重构

高分子科学前沿  · 公众号  · 化学  · 2024-11-25 07:50

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近年来,随着聚合物科学的发展,人造聚合物的自组装研究蓬勃发展,创造出多元化的有序结构,同时也为有机聚合物/无机杂化体系共组装提供了新平台;同时,瓶刷嵌段共聚物由于其侧链密集接枝、尺寸达到微米级的特点,几乎没有链缠结,使它们成为应用于自组装的热门材料。然而,通过瓶刷嵌段共聚物实现有机聚合物/无机杂化体系共组装,并利用简易措施实现微观形貌的调谐和演变,依然是兼具应用前景和巨大挑战的研究内容。

近日, 华中科技大学的 朱锦涛教授 陈森斌研究员 团队通过设计氢键线性刷嵌段共聚物P(NBDAP-co-NBC)-b-P(NBPEO)和侧链Thy-PS,利用二氨基吡啶(DAP)和胸腺嘧啶(Thy)之间的氢键结合, 实现了溶液自组装和氢键瓶刷嵌段共聚物的形成 ,随着Thy-PS的增加,产生尺寸增大的纳米球 。另一方面,无机氧簇硅钨酸(STA)与P(NBC-co-NBDAP)-b-P(NBPEO)相结合,形成了PEO/STA共晶核,因此,通过在固定STA含量的同时逐渐增加Thy-PS, 实现了聚合物、无机和超分子化学界面的共结晶辅助自组装,反映了从六角形片状、针状、弯曲棒状胶束,最终到端对端闭合圆环的多阶段形态转变 (图1)。

图1:a) 线型-瓶刷状嵌段共聚物P(NBDAP-co-NBC)-b-P(NBPEO)的结构和示意图;b) P(NBDAP-co-NBC)-b-P(NBPEO)/Thy-PS二元体系随Thy-PS添加量增加,形成的超分子瓶刷状嵌段共聚物,及在溶液自组装作用下,形成直径逐步增大的球形纳米颗粒;c) (NBDAP-co-NBC)-b-P(NBPEO)/Thy-PS/STA三元体系随Thy-PS添加量增加,形成的超分子瓶刷状嵌段共聚物,及在结晶驱动自组装作用下,体现出从六边形晶体、针状晶体、弯曲棒状胶束,到闭合圆环的形貌转变。
同时,在溶液自组装的情况下,Thy-PS被固定在内核,而P(NBPEO)分布在球体的外部;而与之相反,在结晶协助自组装的作用下,P(NBPEO)/STA晶体杂化有利于共晶核心的形成,锚定其中的Thy-PS作为外层,分布在晶体表面。简而言之,由于P(NBPEO)/STA杂化体的共晶核形成,通过将制备方法从溶液自组装改为共晶辅助自组装,可以实现从纳米球内部到共晶核表面的PS域从内到外的重构(图2)。
图2:纳米球和弯曲棒状胶束的形成示意图,以及PS由内核向壳层的迁移。
作者简介
朱锦涛:
华中科技大学化学与化工学院教授、研究生院院长、华中卓越学者领军岗,国家杰出青年科学基金获得者、国家“万人计划”科技创新领军人才、科技部中青年科技创新领军人才、英国皇家化学会会士、中国化学会青年化学奖获得者。主要从事聚合物有序结构材料的构筑及其光电存储性能;生物医用与防护材料及在组织修复与治疗领域应用的研究。已在Nat Commun, JACS, Angew,Adv. Mater, Biomaterials, Macromolecules等期刊上发表论文250余篇;出版中英文专著3章;申请中国发明专利53项(已授权15项)。
现任华中科技大学学术委员会委员、教学指导委员会委员,材料成形与模具技术国家重点实验室副主任,能量转换与存储材料化学教育部重点实验室常务副主任,Macromolecular Research杂志副主编、中国化学会理事、中国高分子学科委员会委员等
来源:高分子科学前沿
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