曾杰/刘彦Angew：Ir单原子第二配位层调节促进OER

催化计 · 公众号 · · 2024-08-01 20:54

正文

电催化讨论群-1： 529627044

精确调控单原子催化剂的局部化学环境有助于理解单原子催化剂的结构和催化活性之间的关系。人们对于局部配位环境效应具有较大的争论，甚至是组成结构和化学性质相同的 SAC 催化剂。因此人们发现需要更多关注第二配位层结构的影响。由于氧化物的结构稳定，因此调节氧化物载体修饰单原子催化剂的第二配位层原子结构仍具有非常大的困难与挑战。

有鉴于此， 中国科学技术大学曾杰教授、刘彦等 报道在 NiO 载体上通过不同成键方式修饰单原子 Ir ，因此在构筑 Ir-O-Ni 结构的时候能够在 Ir 原子得到各种不同的配位数目。

本文要点

要点1. 通过不同的合成方法分别合成了配位数目为 3 、 4 、 5 的 Ir ₁ /NiO 、 Ir ₁ -NiO 、 Ir@NiO SAC 催化剂。作者发现三个样品的催化活性随着 OER 反应呈现火山形变化，其中 Ir1-NiO 催化剂具有最低的过电势（ 225 mV@10 mA cm ^-2 ）。

要点2. 反应机理研究结果说明 Ir ₁ -NiO 催化剂具有配位数目适中的 Ir-O-Ni ，因此能够形成能级更高的 Ir d _z ² 轨道，降低 *OOH 中间体吸附，从而增强 OER 性能。

Jie Wei, Hua Tang, Yan Liu, Guiliang Liu, Li Sheng, Minghui Fan, Yiling Ma, Zhirong Zhang, Jie Zeng, Optimizing the Intermediates Adsorption by Manipulating the Second Coordination Shell of Ir Single Atoms for Efficient Water Oxidation, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202410520

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202410520

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