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2019年福州大学王心晨教授课题组发表了哪些成果？

研之成理 · 公众号 · 科研 · 2020-02-11 07:00

正文

前言：

此前我们曾推出名师志系列，对国内外重要科研团队的研究成果进行了整理。年底了，我们将这一年各研究团队的成果进行汇总，从而对名师志进一步补充，以帮助大家对各位老师的研究成果有更加系统全面的认识。今天，我们盘点一下福州大学王心晨教授课题组在2019年取得的重要研究成果。

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1. Chem. Commun. ：硒修饰的荧光氮化碳纳米片作为仿生过氧化氢酶用于清除自由基

高效的仿生过氧化氢酶在清除自由基和抗氧化应激方面得到了广泛的研究。在此， 本文介绍了一种无毒的硒修饰氮化碳纳米片，它具有高效的过氧化氢酶活性、高荧光性质和良好的生物相容性。 这些性质表明该材料具有作为抗氧化应激的人工酶的潜力。

标题： Fluorescent Se-modified carbon nitride nanosheets as biomimetic catalases for free-radical scavenging

原文链接：

https://pubs.rsc.org/en/Content/ArticleLanding/2020/CC/C9CC08665J

2. Appl. Catal. B Environ.：梯度硫掺杂聚合氮化碳薄膜作为可见光光阳极用于增强水氧化

光电化学水分解通过化学键储存太阳能，实现可再生 H ₂ 燃料生产。在该系统中，由于析氧动力学的滞缓，合理设计光电阳极是实现太阳能高效分解水的关键。在此， 通过梯度硫掺杂的方法，制备了基于聚合物氮化碳的可见光敏感型光阳极，形成了逐渐变化的带隙。 一方面，薄膜的可见光吸收增加到 2.55 eV ；另一方面，通过逐渐变化的电子性质促进了电荷的分离和转移。因此，该光电阳极有利于水氧化，在 1.23 V （ vs 可逆氢电极）下，实现 110 µA/cm ² 的最优光电流密度。

标题： Gradient Sulfur Doping Along Polymeric Carbon Nitride Films as Visible Light Photoanodes for the Enhanced Water Oxidation

原文链接：

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337319311440

3. Angew. Chem. Int. Ed.：硫氧化物半导体应用于可见光下的光催化全解水

由于抗空穴氧化的能力很差，硫化物材料的光催化全解水是一个巨大的挑战。在最近的一项研究中， Domen 和合作者发展了一种创新策略，通过将 S 3p 轨道与 O 2p 轨道杂交来稳定硫化物光催化剂，其中 S ²⁻ 是稳定的。进一步使用双助催化剂进行表面调控促进了电荷分离和界面转移，从而减少了电荷积聚，抑制了光腐蚀。 反应混合物的 pH 值是该硫氧化物光催化剂实现高效化学计量析 H ₂ 和 O ₂ 的关键因素。

标题： Oxysulfide Semiconductors for Photocatalytic Overall Water Splitting with Visible Light

原文链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201909669

4. Chem. Commun. ：金属化碳氮化物作为碱催化剂应用于高效催化羰基硫水解

本文 设计并制备了一种新型碱金属离子金属化的氮化碳催化剂。 合成的氮化碳基复合材料具有较高的碱度和较高的催化羰基硫水解性能。研究结果表明，氮化碳的金属化具有良好的碱催化应用前景。

标题： Metalated carbon nitrides as base catalysts for efficient catalytic hydrolysis of carbonyl sulfide

原文链接：

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/cc/c9cc06246g

5. Angew. Chem. Int. Ed.：缺电子单体优化成核和增强氮化碳光催化氧化还原活性

聚合氮化碳（ PCN ）通常是由富含氮的单体如氰胺、三聚氰胺和尿素合成的，但在许多情况下是无序的。在此，在温和的熔融盐（例如， NaCl/KCl ）存在下，通过缺电子的单体（例如， 5- 氨基 - 四唑和碱基）的共聚合，得到了一种新的具有内部异质结构的氮化碳的同素异形体，调节聚合动力学，从而调节局部结构，电荷载流子的性质，以及最重要的 HOMO 和 LUMO 的位置。结果表明，由于纳米异质结构增强了可见光吸收，并促进了不同区域的电荷分离，所制备的 NaK-PHI-A 材料表现出了优异的光氧化还原活性。

标题： Electron Deficient Monomers that Optimize Nucleation and Enhance the Photocatalytic Redox Activity of Carbon Nitrides

原文链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201908322

6. Chem S us C hem ：一种从水制备氧气的有机分子光催化剂

利用太阳能进行人工光合作用是实现可持续能源循环的最佳途径之一，其中水被氧化为氧气，并为燃料的产生提供电子。因此，开发合适的光驱动析氧材料是光催化领域最具挑战性的研究课题。在此， 通过使用基于芘的有机分子构建 Ullmann 耦合反应，实现 22.6 μmol h ⁻¹ 的光催化分解水制备 O ₂ 的速率。 该策略显著提高了光捕获能力，显著加速了光生电荷的分离和迁移，提高了 O ₂ 的析出效率。本研究突出了光催化水分解中有机分子的结构设计。

标题： An Organic Molecular Photocatalyst Releasing Oxygen from Water

原文链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/cssc.201901899

7. ACS Catal. ：BCN纳米片用于光催化氧化和脱氧转化

本文以硼酸、葡萄糖和尿素为前驱体，采用氯化钾辅助熔融盐法制备了改性 BCN （ m-BCN ）纳米片。得到的 m-BCN 纳米片与体相 BCN 相比，厚度减小，结晶度提高，电荷分离得到改善。光电化学测试、荧光光谱和电子顺磁共振数据表明，光生载流子的分离 / 转移动力学得到了促进。在可见光条件下， m-BCN 纳米片可以提高碳氢化合物（高达 99 % ）和硫醚的氧化效率，以及硝基苯和亚砜的脱氧效率。该策略拓宽了无金属 BCN 陶瓷半导体在有机转化中的应用。

标题： Photocatalytic Oxygenation and Deoxygenation Transformations over BCN Nanosheets

原文链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.9b02550

8. J. Catal. ：硒修饰的聚合氮化碳纳米片提高光催化活性

本文采用有效的两步连续热处理方法，成功地制备了硒（ Se ）修饰的氮化碳（ CN ）和多孔薄纳米片结构（ m-CNNSs ）。制备得到的 m-CNNSs 在可见光下表现出光催化产 H ₂ 和 CO ₂ 还原性能，产 H ₂ （ λ=420 n m ）的表观量子产率达到 8.1 % 。光催化性能的提高来源于较大的表面积和多孔纳米结构，加速了光激发载流子的分离，促进了传质过程。特别是 Se 的修饰使 CN 薄片带隙减小，边缘活性位点暴露增多，可见光吸收范围扩大。这项工作不仅提供了一个简单的提高 CN 光催化性能的策略，而且还利用协同效应，同时优化聚合物光催化剂的电子结构和骨架结构，为合理制备高效的聚合物光催化剂开辟了一条新的道路。

标题： Se-modified polymeric carbon nitride nanosheets with improved photocatalytic activities

原文链接：

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0021951719302386

9. Nat.Commun. ：芳甲基碳原子缩合构建二维半导体共价有机框架

通过平面 π 共轭结构和碳 - 碳键的连接构建有机半导体材料，作为有机石墨烯类似物，在光电转换中被赋予很高的期待。然而，由于 sp ² 碳键形成反应的可逆性较差，使得它们无法通过自愈过程（如共价有机骨架， COF s ）来构建高晶性的有机结构。在此，本文报道了一种可扩展的液相处理方法，以 3,5- 二氰基 -2, 4, 6- 三甲基吡啶和线性 / 三角型醛（如 4,4''- 二甲酰基 - 对三联苯， 4,4'- 二甲酰基 -1,1'- 联苯，或 1,3,5- 三（ 4- 甲酰苯基）苯）为单体，通过芳甲基碳原子的缩合反应，合成了一系列具有反式二取代 C=C 连接体的二维 COFs 。这种 sp ² 碳偶联的吡啶基框架具有高表面积的晶体蜂窝状结构，能够在可见光照射下分别驱动水分解的两个半反应，与石墨相氮化碳（ g-C ₃ N ₄ ）衍生物相媲美。

标题： Two-dimensional semiconducting covalent organic frameworks via condensation at arylmethyl carbon atoms

原文链接：

https://www.nature.com/articles/s41467-019-10504-6

10. Chem . Eur . J . ：无Pt助催化剂下的聚合体供体 - 受体异质结构促进光催化析 H ₂

聚合氮化碳（ CN ）是一种有前景的光催化水分解材料。然而，由于载流子的快速复合， CN 在其原始形态中往往表现出中等的催化活性。因此，高效光催化体系的设计是一个迫切需要解决的问题，但这在化学领域中仍是一个巨大的挑战。在这项工作中， 提出了一种以芘为基础的聚合物作为电子供体来加速 CN 界面的载流子转移。 供体 - 受体（ D-A ）异质结的构建明显抑制了电荷的复合，从而改善了质子还原过程。此项研究为高效、低成本地实现太阳能产 H ₂ 提供了一个有前景的策略。

标题： Polymeric Donor–Acceptor Heterostructures for Enhanced Photocatalytic H ₂ Evolution without Using Pt Cocatalysts

原文链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/chem.201900414

11. Appl. Catal. B Environ. ：聚合氮化碳的光刻氮空位用于无金属氧合成

光催化水分解需要强有力的助催化剂来加速析氧反应（ OER ）。然而，大多数 OER 助催化剂都是基于贵金属氧化物。此外，半导体和助催化剂之间的松散界面导致电荷转移效率低下。因此，需要制造集光捕获能力和 OER 催化中心于一体的光催化剂。在此，本文 提供了一种光刻策略在聚合氮化碳（PCN）上制造氮空位（ NVs ） 。实验证实嵌入的 NVs 可以作为催化 OER 的活性位点，同时促进 OER 的光生电荷转移。因此，没有任何额外稀有金属助催化剂的 PCN-NVs ，与原始的 PCN 相比，表现出更高的析氧速率。此外，由其他前驱体制备的 PCN 也可以通过这种光刻方法进行加工，同时促进氧的光合成。这项工作为设计集光捕获和催化结构为一体的光转化氧合成化学提供了一条途径。

标题： Photocarving Nitrogen Vacancies in a Polymeric Carbon Nitride for Metal-Free Oxygen Synthesis

原文链接：

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337319305399

12. Angew. Chem. Int. Ed.：降低供体 - 受体型共轭聚合物的激子结合能以促进电荷诱导的反应

激子结合能被认为是调节聚合物光催化剂电荷分离的重要参数。最小化聚合物的激子结合能可以提高载流子的产率，从而提高光催化活性，但实现这一点仍是一个巨大的挑战。在此， 本文发展了一系列线性的供体 - 受体共轭聚合物，通过调节电荷传递途径来最小化激子的结合能。 结果表明，电荷转移态能量损失的降低有利于电子从供体转移到受体，从而为后续的还原反应提供了更多的电子。优化后的聚合物 FSO-FS 在可见光照射下表现出显著的光化学性能。

标题：Reducing the Exciton Binding Energy of Donor-Acceptor-Based Conjugated Polymers to Promote Charge-Induced Reactions

原文链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201904904

13. Chem S u sC hem：超分子预组装调节聚合氮化碳实现高效光催化产氢

超分子预组装设计是一种调节聚合氮化碳的物理化学性质，以提高其太阳能转换性能的有效策略。在此，本文提出了一种新的超分子预组装策略，采用 H ₂ O 作为自组装介质，过硫酸钠作为修饰剂，调节 PCNs 的结构和光电特性，实现高效的可见光催化析 H ₂ 。过硫酸钠可以精确地调控最终的氮化碳聚合物，使其具有不寻常的多孔层状结构，并促进电荷分离和迁移动力学。结果表明，与未添加改性剂的类似材料相比，添加过硫酸钠的优化结构的 PCNs 具有更强的光催化产 H ₂ 活性。

标题： Modulation of Polymeric Carbon Nitrides through Supramolecular Preorganization for Efficient Photocatalytic Hydrogen Generation

原文链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/cssc.201900979

14. Angew. Chem. Int. Ed. ：聚合氮化碳/还原氧化石墨烯 /Fe ₂ O ₃ : 全固态 Z 型体系用于光催化全水分解

析氢光催化剂（ HEPs ）和析氧光催化剂（ OEPs ）之间的电荷转移是控制 Z 型水分解体系整体性能的决速步。在此，本文精心设计了还原氧化石墨烯（ RGO ）纳米片用作固态媒介体，用于加速 HEPs （如聚合氮化碳（ PCN ））和 OEPs （如 Fe ₂ O ₃ ）之间的电荷载流子转移，从而实现高效的全水分解。 RGO 的重要作用也可以在其他基于 PCN 的 Z- 体系（ BiVO ₄ /RGO/PCN 和 WO ₃ /RGO/PCN ）中得到进一步证明，这说明了该策略的普适性。

标题： Polymeric Carbon Nitride/RGO/Fe ₂ O ₃ : All - Solid - State Z-Scheme System for Photocatalytic Overall Water Splitting

原文链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201902634

15. Appl. Catal. B-Environ. ：MoS ₂ 促进的芘基聚合物可见光下催化析 H ₂

共轭聚合物以其良好的柔性、高性价比和非常好的稳定性等特性，在光催化领域引起了广泛的关注。芘基聚合物（PyP）作为一种共轭聚合物，具有良好的能带结构、良好的可见光吸收性能和较高的表面积，在水分解领域具有很大的潜力。然而，由于快速电荷载流子复合和高激子结合能，原始形态的 PyP 在光催化产氢过程中几乎没有活性。构建简洁的异质结是加速电荷分离、延长光生 e ^- /h ⁺ 对寿命、降低析氢反应活化能垒的可行途径。本文在 PyP 上沉积了一系列过渡金属硫化物作为助催化剂，构建了光催化析 H ₂ 反应（HER）的异质结。研究了负载技术（浸镀、原位、光沉积）和负载催化剂含量的影响，优化后的 MoS ₂ /PyP 样品与未修饰的纯 PyP 相比，催化性能提高了 10 倍。延伸的 π 共轭结构、高表面积和暴露的 2D 界面突出了 PyP 作为稳定均匀分散的 MoS ₂ 的有效支撑的重要性，从而导致了高效的光催化活性。本研究为构建低成本、可持续、高效的光催化制氢复合体系提供了新的思路。

标题： Enhancement of Photocatalytic H ₂ Evolution on Pyrene-based Polymer Promoted by MoS ₂ and Visible Light

原文链接：

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337319302838

16. Angew. Chem. Int. Ed.：一种用于光氧化还原催化的硼碳氮陶瓷气凝胶

硼碳氮（ BCN ）是一种新型的光催化剂，但 BCN 体积较大、带隙大、表面积小、光催化活性有限。在此，本文 报道了一种三维多孔陶瓷 BCN 气凝胶作为相关反应的高效光催化剂。 独特的结构使气凝胶具有可调节的带隙和高表面积，以及高稳定性和高结晶度，加速了电子空穴对的分离和转移，促进了催化动力学，从而提高了产氢和二氧化碳还原的光催化反应性能。这项工作为构建陶瓷气凝胶提供了一种低成本、便捷和绿色的合成方法，并提供了一种简单的胶体化学策略，结合含硼化合物，促进了新型陶瓷气凝胶材料在催化领域的创新设计和开发。

标题： A Borocarbonitride Ceramic Aerogel for Photoredox Catalysis

原文链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.201901888

17. ACS Catal. ：共轭氮化碳聚合物的溶剂化电子用于光化学合成

由于具有较强的还原能力，溶剂化电子引起了人们越来越多的研究兴趣。然而，由于溶剂化电子的合成的挑战性及复杂的结构，其在光催化体系中的生成和利用却鲜有报道。在此，本文 通过实验室规模的氨合电子浓度提出了一个光催化系统。 在可见光照射下，氨合电子是由氰胺功能化和七嗪钾基

2019年福州大学王心晨教授课题组发表了哪些成果？

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