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Angew：Fe-N5位点中轴向氮牵引增强CO2电还原

催化计 · 公众号 · 互联网短视频科技自媒体 · 2024-07-25 20:39

主要观点总结

本文主要介绍了一种在富缺陷的超薄碳纳米片上开发轴向氮配位的Fe-N5位点的熔盐合成策略，用于精确调节反应途径，以促进CO2还原反应生成增值CO。该策略由浙江大学Bin Yang、纽约州立大学布法罗分校Gang Wu和华中师范大学Ming Qiu共同研究得出。

关键观点总结

关键观点1: 独特的结构

这种结构促进了活化中间体的动态平衡，并有助于精确调节反应途径。

关键观点2: 优异的性能表现

合成的FeN5负载在富缺陷的氮掺杂碳（FeN5@DNC）上，在CO2RR中表现出优异的性能，法拉第效率达到99%，且在流动电池中电流密度达到270 mA cm-2时仍能保持高法拉第效率。此外，该催化剂被成功应用于可逆Zn-CO2电池中，循环耐久性为24小时。

关键观点3: 轴向氮配位的作用

通过轴向氮配位牵引引起的晶体场和局部对称性的转变，调节中心Fe原子的自旋极化，降低*CO解吸的能垒，从而提高催化效率。

正文

电催化讨论群-1： 529627044

单一 Fe 位点已被探索作为将 CO ₂ 还原反应生成增值 CO 的有前途的催化剂。

在此，浙江大学 Bin Yang ，纽约州立大学布法罗分校 Gang Wu ，华中师范大学 Ming Qiu 介绍了一种新颖的熔盐合成策略，用于在富缺陷的超薄碳纳米片上开发轴向氮配位的 Fe-N ₅ 位点，旨在精确调节反应途径。

本文要点

要点1. 这种独特的结构削弱了 Fe 位点的自旋极化，促进了活化中间体的动态平衡，并促进了活性 Fe 位点上 *COOH 形成和 *CO 解吸之间的平衡。

要点2. 值得注意的是，合成的 FeN ₅ 负载在富缺陷的氮掺杂碳（ FeN5@DNC ）上，在 CO ₂ RR 中表现出优异的性能，在 H 电池中 CO 生成的法拉第效率达到 99% （ -0.4 V vs. RHE ），在流动电池中电流密度为 270 mA cm ^-2 （ -1.0 V vs.RHE ）时保持 98% 的法拉第效率。此外， FeN ₅ @DNC 催化剂被组装成可逆 Zn-CO ₂ 电池，循环耐久性为 24 小时。

要点3. 原位红外光谱和密度泛函理论（ DFT ）计算表明，轴向 N 配位牵引引起晶体场和局部对称性的转变，从而削弱中心 Fe 原子的自旋极化并降低 *CO 解吸的能垒。

Yanran Bao, et al, Regulating Spin Polarization via Axial Nitrogen Traction at Fe-N5 Sites Enhanced Electrocatalytic CO2 Reduction for Zn-CO2 Batteries, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202406030

DOI: 10.1002/anie.202406030

https://doi.org/10.1002/anie.202406030

电催化讨论群-1： 529627044

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