石墨烯膜是由石墨烯高度平面取向堆叠而成新型碳质薄膜，具有优异的热/电传输特性。目前商用最优质碳基高导热导电薄膜为碳化聚酰亚胺膜，其导热/电性很高，但是柔性欠佳。原因在于，高分子碳链很难在高温下重排形成大尺寸的石墨烯单元。为了提高其导电、导热性能，工业上便极力地提高了其平面取向度以及垂直方向的石墨化度；然而，高的石墨化度降低了碳膜的柔性，还有不可折叠，断裂伸长率低等缺点。能否研制出具有高柔性、高性能石墨烯薄膜，实现高性能石墨烯膜在柔性电子器件方面的应用，是高超教授团队一直在努力寻求攻克的研究方向。
一般来说，碳材料的高导热、高导电性能与柔性是对立的。为此，其团队应用原子折叠的方式，创造性地在石墨烯膜中引入了大量的微褶皱，籍此提高石墨烯膜的柔性。
实验证明，微褶皱往往是应力集中点，在外力作用下褶皱会产生弹性变形，局部褶皱会被拉伸展开形成永久形变。应力越大，被拉伸的褶皱越多，弹性形变和永久形变也就越明显。
图b）红外成像法对比石墨烯膜与商用碳化膜以及铜的导热
图c）拉曼、xrd以及透射佐证石墨烯膜的完美石墨化结构
对比表明，具有大量微褶皱的石墨烯膜相对于传统人工石墨膜，其断裂伸长率提高了2-3倍，最高值可达到16%。石墨烯褶皱的可拉伸性，使得它可以耐受10万余次弯折、6000余次反复折叠以及打结、扭曲、指关节的反复弯曲、折纸等过程中各种复杂形变。
图e）微褶皱在循环拉伸作用下被拉伸展开
图f）石墨烯膜可以耐受10万次弯折，而性能没有明显改变；可以耐受1000次反复折叠，且损耗性能可恢复。
同时，为了缓冲褶皱给导热带来的负面作用，团队采用了超大片的氧化石墨烯（100um）作为原料，经过高温退火后得到完美的石墨烯片作为导热基元，稳固了石墨烯膜的导热导电性能。实验测试表明，石墨烯膜的热导率超过了普通商用的人工石墨膜；将其应用于手机散热膜之上，手机CUP处温度可以控制在33℃左右，相对商用石墨膜降低了6℃。
图d）石墨烯膜在手机散热方面的应用，将手机CPU处温度降低6度
原子折叠诱导产生柔性的方法具有很强的可调节性。通过工艺调整，可以调节石墨烯膜褶皱密度，进而改变石墨烯膜的柔性、热导率以及强度等性质。这种轻质柔性高导热薄膜具有很好的可加工性和结构可设计性，尤其适用于柔性电子器件、电热、航空航天等领域。同时此方法也可以应用在其他二维材料的结构设计中，例如氮化硼，二硫化钼，石墨炔以及黑磷等。
文章发表在Advanced Materials，论文第一作者为博士生彭蠡，这一研究成果由高超教授团队独立完成，受国家自然科学基金资助。
参考文献：
Peng, L., Xu, Z., Liu, Z., Guo, Y., Li, P., & Gao, C. Ultrahigh Thermal Conductive yet Superflexible Graphene Films. Adv. Mater. 2017, 1700589. DOI: 10.1002/adma.201700589
文章链接：
http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201700589/full
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来源：浙江大学高分子系
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