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傅华华&王为忠&柯维俊&方国家AM:晶粒>2 µm!调控晶界生长实现高效宽带隙钙钛矿及全钙钛矿叠层太阳能电池

知光谷  · 公众号  ·  · 2025-03-25 08:49

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宽带隙钙钛矿(~1.78 eV)是构建高效叠层器件的关键,但其高溴含量(>40%)导致快速结晶和晶界缺陷问题。

华中科技大学傅华华、武汉大学 王为忠、 柯维俊和方国家等人 提出创新策略:在反溶剂中引入钾四(五氟苯基)硼酸盐(KTFB)分子,通过三重相互作用(静电作用、氢键、π-阳离子作用)锚定钙钛矿表面,捕获退火过程中易逃逸的甲脒离子(FA⁺),抑制晶界处卤化铅残留。

该方法制备的宽带隙钙钛矿晶粒尺寸突破2 µm,单结器件效率达20.7%,全钙钛矿叠层器件两终端(2T)和四终端(4T)效率分别达28.3%和29.1%,均为领域领先水平。器件稳定性同步提升,未封装2T叠层器件在50℃氮气环境中T80寿命达500小时。

文章亮点总结

  1. 晶界调控新机制
    KTFB分子通过静电作用、氢键和π-阳离子作用选择性吸附于(110)晶面,捕获退火过程中逃逸的FA⁺,减少晶界卤化铅残留和缺陷。DFT计算显示,KTFB在(110)面的吸附能是(100)面的3倍,结合能达-2.7 eV,显著提升晶界有序性。

  2. 高效宽带隙与叠层器件
    优化后的宽带隙钙钛矿薄膜晶粒>2 µm,非辐射复合降低,单结器件效率达20.7%。与窄带隙钙钛矿结合后,2T和4T叠层器件效率分别达28.3%和29.1%,EQE积分电流与J-V测试结果高度吻合(偏差<1%)。

  3. 稳定性突破
    KTFB的疏水性使薄膜接触角从36.7°提升至56.4%,抑制水分侵蚀。未封装2T叠层器件在50℃持续光照下,T80寿命从对照组的100小时延长至500小时,归因于晶界缺陷减少和卤化物相分离抑制。

M. L. Zaffalon, A. Fratelli, Z. Li, F. Bruni, I. Cherniukh, F. Carulli, F. Meinardi, M. V. Kovalenko, L. Manna, S. Brovelli, Ultrafast Superradiant Scintillation from Isolated Weakly Confined Perovskite Nanocrystals. Adv. Mater. 2025, 2500846.

https://doi.org/10.1002/adma.202500846


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