第一作者：孙吉凯，涂芮
通讯作者：邓伟侨教授、于铁副研究员
通讯单位：山东大学化学与化工学院
论文DOI：
10.1038/s41467-024-50417-7
研究采用机器学习的方法加速了催化材料的筛选进程，为在广阔的结构空间内设计特定反应的目标建立了范例。研究团队构建了一个由10,950种单原子合金表面组成的数据库，并运用机器学习模型预测模型结构上C-H键解离能垒，结合材料定向合成与活性测试验证了Ir/Ni和Re/Ni合金表现出的催化活性和选择性。此外，机械催化方法解决了催化剂积碳失活问题，副产物炭黑可以作为锂电池电极材料，与工业上甲烷水蒸气重整制氢技术相比，机械催化甲烷裂解制氢具有更高的理论经济效益。
目前，全世界40%的氢气来源于甲烷，甲烷裂解为氢气和固体碳是一条无直接碳排放的制氢路线，与其他甲烷制氢路线相比，具有原子经济性高、产物分离容易等优势。然而，传统的甲烷裂解方法通常面临催化剂烧结和积碳带来的失活问题。为了解决这些问题，研究人员不断探索新的催化方法并设计新型催化剂结构。近年来，单原子催化剂因其高活性和高利用效率受到广泛关注，将金属单原子锚定在金属基质上形成单原子合金结构是一种有效的催化剂抗烧结策略。此外，与传统试错法不同，结合先进的计算机模拟和机器学习技术，研究者能够更快地筛选和优化催化剂，加速从实验室到工业应用的转化过程。
1. 创新的催化剂设计思路：通过机器学习模型预测的方法，从10,950种潜在的单原子合金表面催化剂中筛选出最优化的催化剂结构，即Ir/Ni和Re/Ni单原子合金，展现出优异的催化活性和选择性。
2. 机械球磨方法的应用：引入机械球磨过程，利用机械力移除催化表面的碳沉积，显著提高了催化剂的使用寿命，实现了超过240小时的连续式甲烷裂解反应。
3. 环境与经济双重效益：炭黑作为制氢反应的副产物，可以作为锂电池电极材料，表现出与商业炭黑相同的锂离子存储能力和循环稳定性，与工业上甲烷水蒸气重整技术相比，表现出更高的理论经济效益。同时，甲烷裂解制氢的出口气体符合掺氢天然气组分，可直接用于氢能社区的原料。
