5000次！天津大学杨春鹏，Angew！全固态电池新进展！

顶刊收割机 · 公众号 · · 2024-12-10 08:18

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全固态电池（ASSBs）由于采用无机固态电解质（SSEs）、锂金属负极和高电压正极，具有较高的能量密度和更好的安全性能，被认为是下一代电动汽车电源的有力候选者。

金属氯化物电解质相比硫化物和氧化物具有更宽的电化学稳定窗口、较高的离子电导率和良好的变形性，近年来研究热度不断上升。自2018年提出Li ₃ YCl ₆ 以来，氯化物SSEs在降低成本、提高离子电导率及与高电压正极匹配方面取得了显著进展。

在此， 天津大学杨春鹏团队 利用高熵SSE (HE-SSE，Li _2.9 In _0.75 Zr _0.1 Sc _0.05 Er _0.05 Y _0.05 Cl ₆ ) 证明了高配置熵与高压稳定性具有热力学正相关关系。

基于此，具有 HE-SSE 和高压正极材料的 ASSB 表现出优异的高压和长循环稳定性，当充电至 4.8 V（vs. Li ⁺ /Li）时可实现 250 次循环，容量保持率为 81.4%，如果充电至 4.6 V（vs. Li ⁺ /Li），甚至可以实现 5000 次循环。

图1. HE-SSE结构检测和分析

总之，该工作揭示了氯化物高熵固态电解质（SSE）的高熵效应不仅能热力学上增强其高压稳定性（高达4.8 V vs. Li ⁺ /Li），还能提高其离子电导率（2.1 mS/cm），从而实现高能量和长寿命的全固态电池。结果显示，匹配HE-SSE与Ni90正极料的全固态电池表现出优异的电化学性能。

此外，多种实验表征与DFT计算表明，HE-SSE能够减少界面的氧化降解产物，提升其高压稳定性及与NMC正极的兼容性。因此，该工作提出的高熵策略是一种开发新型SSE的通用方法，特别是用于提升高压稳定性的SSE。

图2. 全固态电池长寿命与高电压性能分析

High Configuration Entropy Promises Electrochemical Stability of Chloride Electrolytes for High-Energy, Long-Life All-Solid-State Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2024 DOI: 10.1002/anie.202419735

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