乙烯（
C
2
H
4
）与水（
H
2
O
）直接电化学环氧化是一种有前途的可持续生产增值环氧乙烷（
EO
）的方法。银基催化剂被认为是有氧环氧化反应中活性最高的工业催化剂。银表面适中的
O-
键合强度被认为是高活性的关键，而亲电氧促进了
EO
的形成。然而，在
H
2
O
电化学环氧化过程中，亲电氧物质如
OER
中间体应该由
H
2
O
分子解离形成，而这仅靠
Ag
催化剂很难实现。同时，
C
2
H
4
在
Ag
上的弱吸附会进一步阻碍电化学环氧化，
DFT
计算表明其在
Ag(111)
上的结合能较低，为
0.06eV
。因此，设计用于
H
2
O
环氧化的催化剂的关键是促进
H
2
O
解离以生成亲电氧物种并增强
C
2
H
4
的吸附
。
已证明，构建金属
/
金属氧化物异质结是通过激活金属氧化物上的
H
2
O
来促进
OER
过程中亲电物质有效方法。同时，具有适当载体相互作用的负载型
Ag
通过增强
C
2
H
4
吸附表现出良好的热环氧化催化性能。因此，在
Ag
催化剂中添加合适的氧化物载体可以有效提升电化学环氧化性能。在各种金属氧化物中，
SnO
2
具有较高的亲氧性，表现出促进
H
2
O
吸附和促进
O-
中间体生成的能力。
SnO
2
本身在催化氧析出反应中活性不高，可以抑制副
OER
反应以获得更好的
EO
选择性。此外，由于丰富的金属氧化物界面，
SnO
2
与金属结合可以吸附有机分子。考虑到这些因素，
Ag/SnO
2
催化剂将有可能促进
C
2
H
4
的电化学环氧化。
天津大学巩金龙教授、张鹏教授等研究人员
设计了一种
Ag/SnO
2
催化剂，其中
Ag
纳米粒子负载在
SnO
2
上，用于
C
2
H
4
的电化学环氧化。在膜电极组件
(MEA)
电池中，它在
25 mA/cm
2
下对
EO
表现出
39.4%
的高法拉第效率和
91.5%
的高选择性。
Ag/SnO
2
界面促进
C
2
H
4
的吸附和活化以获得
*C
2
H
4
，
MEA
体系克服了
C
2
H
4
溶解度低的问题，吸附在
Ag
上的
C
2
H
4
与
SnO
2
产生的活性亲电
*OH
物质发生反应，进一步与
*C
2
H
4
发生反应生成
*C
2
H
4
OH
，而提高了电化学环氧化活性。
相关研究成果2025年2月23日以“
Electrochemical epoxidation enhanced by C
2
H
4
activation and hydroxyl generation at the Ag/SnO
2
interface
”为题发表在
Nature Communications
上。
高效电化学环氧化
：实现了在膜电极组件（
MEA
）中，
25 mA/cm
2
电流密度下，乙烯环氧化的法拉第效率（
FE
）达到
39.4%
，选择性高达
91.5%
。
界面工程促进反应
：通过构建
Ag/SnO
2
界面，促进了
C
2
H
4
的吸附和活化，生成了
*C
2
H
4
中间体。同时，
SnO
2
促进了水的解离，生成了亲电性的
OH
，进一步
与
C
2
H
4
反应，形成
*C
2
H
4
OH
，从而提高了环氧化反应的活性。
原位表征和理论计算
：利用原位衰减全反射红外光谱（
ATR-SEIRAS
）和密度泛函理论（
DFT
）计算，揭示了
Ag/SnO
2
界面对
C
2
H
4
吸附和活化的作用机制，以及
*OH
的生成过程。
催化剂稳定性
：在
4.2 V
的电池电压下，
10Ag/SnO
2
催化剂在
MEA
系统中表现出良好的稳定性，
EO
的法拉第效率在
8
小时内保持约
39%
，
12
小时后缓慢下降至
30%
。
图
2.C
2
H
4
的电化学环氧化性能
图
3.C
2
H
4
吸附研究机理
图
4.Ag/SnO
2
界面效应机制
Ag/SnO
2
催化剂旨在促进
C
2
H
4
电化学环氧化为环氧乙烷
(EO)
。在
Ag/SnO
2
上观察到活性显著提高，
EO FE
达到
39.4%
，选择性达到
91.5%
。而
EO
的能量效率只能达到
9.4%
，应努力降低欧姆电阻以获得出色的伏安性能，提高能量效率以获得应用价值。红外光谱阐明了
Ag/SnO
2
中金属
/
金属氧化物界面增强了
C
2
H
4
的吸附形成
*C
2
H
4
。同时，
SnO
2
促进水解离以提供亲电
*OH
与
*C
2
H
4
反应，增强界面处的环氧化。这项工作提供了一种通过引入金属氧化物载体和调节界面来设计高性能电化学环氧化催化剂的策略。
原文链接：
doi.org
/
10.1038/
s41467-025-57223-9
（
点击文末阅读原文可下载原文献
）
声明：仅代表作者个人观点，作者水平有限，如有不科学之处，请在下方留言指正！
华研科技
(
www.cqhuayan.cn
)
由中科院博士成立，是一支具有科研背景及丰富科研绘图经验的团队，专注于
期刊封面、论文插图（TOC/流程图/摘要图/示意图）、科学动画
、宣传片、科普视频等设计制作，
科研绘图培训/专场培训
，为国内外高校和科研院所提供丰富的可视化服务方案。设计作品已发表在Nature、Science、Cell等国际著名杂志上，服务客户的研究领域涵盖生物、物理、化学、医学、计算机、人工智能等各个学科，提供的科学可视化手段包括三维建模、手绘、VR/AR、数字孪生等。华研科技志在为广大科研工作者提供完美的科学可视化服务，节约您宝贵的时间和精力。
（
如有需要请添加文末微信）
