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自旋-1/2海森堡链是一种典型的一维量子磁性系统,因其在量子磁性态和分数激发的研究中具有重要意义而备受关注。这些自旋链具有较低的维度,量子自旋波动增强,抑制了经典的Néel自旋顺序,进而催生出一些异常的量子现象。自旋-1/2海森堡链在探索强关联量子多体态、分数激发及量子态工程等方面展现了巨大的潜力。与传统的自旋系统相比,海森堡链展现出无间隙的激发特性,在热力学极限下表现为“自旋子”的分数激发,极大地促进了量子多体物理和拓扑量子态的研究。然而,由于自旋链的长度、精度和自旋状态控制等问题,现有的实验平台很难实现对自旋-1/2海森堡链的原子级精确构建和检测。
为此,
上海科技大学于平/甄家劲/蒋易凡课题组和上海交通大学Can Li等人
合作在Nature Synthesis期刊上发表了题为“Fabrication of spin-1/2 Heisenberg antiferromagnetic chains via combined on-surface synthesis and reduction for spinon detection”的最新论文。
该团队通过表面合成与原位还原相结合的方法,成功实现了原子级精确的自旋-1/2海森堡链的制造。他们采用了带有溴取代基的奥林匹克内酮(olympicenone)作为前体,通过Ullmann偶联反应合成寡聚物,并利用氢原子还原去氧化反应恢复其π电子磁性。通过原子操作去除某些氢原子,成功地将闭壳层纳米石墨烯转化为自旋-1/2海森堡链,并进一步控制了链的长度和自旋特性。该团队利用扫描隧道显微镜(STM)和扫描隧道谱(STS)技术,精确地探测了这些自旋链的量子激发特性。
结果表明,自旋激发间隙随着链长的增加呈幂律衰减,表明在热力学极限下自旋-1/2海森堡链展现出无间隙特性。此外,团队还通过Heisenberg模型计算,成功提取出自旋子的色散,并观察到分数自旋子激发,进一步验证了海森堡链的量子性质。这一研究不仅为精确合成自旋-1/2海森堡链提供了新的方法,也为量子态工程和分数激发的观测提供了重要的实验平台。
(1)实验首次通过表面合成和原位还原方法制备了自旋-1/2海森堡链,成功获得了具有可控长度的自旋链。该过程采用闭壳层纳米石墨烯作为前体,通过Ullmann偶联反应避免副反应,从而得到寡聚物链。
(2)实验通过氢原子暴露和针尖操作,对闭壳聚合物进行了还原处理,生成了自旋-1/2海森堡链。通过去氧还原反应,链的长度得以精确控制,成功实现了链长对自旋激发间隙的调控。
(3)实验发现,自旋激发间隙随着链长增加呈幂律衰减,表明该自旋链在热力学极限下具有无间隙特性。
(4)实验通过非弹性光谱测量提取出了自旋子色散,结果与海森堡模型计算高度一致,证实了分数自旋子激发的存在。
(5)本研究展示了表面合成与还原相结合的方法在精确调控自旋-1/2海森堡链方面的巨大潜力,为量子自旋系统的构建和研究提供了新的技术路径。
图1:通过逐步溶液/表面合成过程制造的自旋-1/2海森堡链。
图2:在不同数量奥林匹克烯单元的OSC上测量的dI/dV谱。
图3:不同数量奥林匹克烯单元的OSC的计算基态和自旋激发。
图4:OSC中的自旋子色散。
本文的研究提供了一个重要的科学启示,即通过表面合成和原位还原的结合,可以精确制备自旋-1/2海森堡链,从而实现对量子磁性材料的精细调控。这一创新策略不仅成功地在原子尺度上构建了具有可控长度的自旋链,还揭示了链长对自旋激发间隙和量子态的影响,表明在热力学极限下自旋-1/2海森堡链具有无间隙特性。特别地,分数自旋子激发的实验检测与海森堡模型的计算结果一致,为探索量子多体物理中的分数化激发提供了新的实验依据。这一成果为量子磁性材料的设计和调控提供了新的思路,展示了通过原子精度控制的表面合成技术,可以实现对复杂量子系统的精确制造,为未来探索其他新型量子材料,尤其是在量子计算、量子模拟和量子传感等应用领域的潜力提供了重要的理论和实验支持。
Su, X., Ding, Z., Hong, Y. et al. Fabrication of spin-1/2 Heisenberg antiferromagnetic chains via combined on-surface synthesis and reduction for spinon detection. Nat. Synth (2025). https://doi.org/10.1038/s44160-025-00744-4
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