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俞汉青院士团队Nature Water | 聚合产物使催化氧化反应中的碳基催化剂失活

生态环境科学  · 公众号  ·  · 2025-01-18 08:30

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自:环境工程与科学

1月17日,中国科大俞汉青院士和重庆大学陈飞教授(共同通讯)在Nature Water发表了题为 “Polymeric products deactivate carbon-based catalysts in catalytic oxidation reactions” 的研究论文,揭示了基于碳材料的非均相高级氧化体系中催化剂失活的机制(即催化剂表面聚合物的附着)

对异相催化高级氧化工艺(HG-AOPs)失活机理的认识存在空白,制约了其可持续发展。本研究阐明了采用碳材料的 HG-AOPs 中聚合现象与催化剂失活之间的联系。结果表明,无论聚合度 (DP) 如何增加,聚合产物的沉积都会通过保持稳定的聚合能垒而产生自我抑制效应。这种一致性有利于高密度聚合产物的持续形成。通过机器学习分析发现,较高的 DP 会增强疏水相互作用和范德华力,从而促进聚合物产物与催化剂表面的牢固粘附。这些附着层会与氧化剂竞争活性位点,阻碍氧化剂吸附、电子传递并最终妨碍催化活性的进一步发挥。此外,还从可持续发展的角度评估了几种催化剂再生方法。这项工作有助于制定在水处理中有效利用碳基纳米材料的可持续战略,为 HG-AOPs 的未来创新奠定基础。

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