汪国秀EES：多功能固体电解质夹层助力全固态锂金属电池！

顶刊收割机 · 公众号 · · 2024-11-22 07:04

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全固态锂金属电池（ASSLMBs）由于其卓越的能量密度和显著提高的内在安全性，已经引起了广泛关注。这主要归功于锂负极极高的比容量（3800 mAh g ⁻¹ ）、最低的电化学还原电位（−3.04 V vs. SHE）和低密度（0.53 g cm ⁻³ ），以及无机固态电解质（SEs）的低可燃性、泄漏和挥发风险的综合优势。高性能SEs的发展是ASSLMBs实际应用的关键。

在此， 悉尼科技大学汪国秀团队 通过在LPSC内部插入LPSC-LATP层来构建界面结构复合电解质。研究显示，通过建立致密的多功能复合电解质中间层，可以实现高Li ⁺ 离子导电性和低电子导电性，从而确保ASSLMBs的增强循环性能。

基于此，对称的Li/LPSC/8S-2O/LPSC/Li电池能够在室温下实现超高的临界电流密度（CCD）值，超过5 mA cm ⁻² ；在10 mA cm ⁻² 的电流密度下超过1600小时的超长循环。此外，采用商业型LiCoO ₂ 正极的ASSLMBs可以提供超长的耐用性，在1C（1.28 mA cm ^-2 ）下经过1200个循环后仍具有85.6%容量保留率，库仑效率（CE）高于99.6%。

图1. LPSC/8S-2O/LPSC电解质的结构表征

总之，该工作通过在LPSC颗粒的晶界引入介电相LATP，成功构建了具有锂反应性和电子绝缘性的LPSC-LATP多功能中间层，有效抑制了LPSC晶界处的内部锂成核和外部锂枝晶穿透。

基于颗粒匹配机制，确定了LPSC-LATP复合电解质的最佳比例（8S-2O），确保了LATP和LPSC之间的紧密接触。通过EIS分析和固态NMR测量，证实了8S-2O中间层在室温下具有高Li ⁺ 离子导电性和低活化能，保证了8S-2O中间层内快速的Li ⁺ 离子传输。

基于此，对称的Li/LPSC/8S-2O/LPSC/Li电池与带有8S-2O中间层的ASSLMBs均表现出优异的电池性能。因此，该工作提出的多功能中间层为促进商业ASSLMBs的发展提供了新方向。

图2. LPSC-LATP在全固态电池中的电池性能和稳定性

The Construction of Multifunctional Solid Electrolytes Interlayers for Stabilizing Li6PS5Cl-based All-Solid-State Lithium Metal Batteries, Energy & Environmental Science 2024 DOI: 10.1039/d4ee03289f

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