专栏名称: Carbon Research
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Carbon Research | 克服CdS光催化剂中的光腐蚀:木质素衍生碳钴基复合材料在产氢中的作用

Carbon Research  · 公众号  ·  · 2025-03-14 12:00

主要观点总结

本文报道了一种使用木质素复合材料与廉价金属合成CdS@Co-N/C复合光催化剂的方法,旨在解决全球能源危机。该催化剂在模拟阳光下的产氢效率显著提高,比纯CdS高出8.4倍,并且表现出良好的稳定性。研究通过一系列实验和密度泛函理论(DFT)计算,揭示了其增强光催化产氢性能的原理。

关键观点总结

关键观点1: 研究背景

为解决全球能源危机,研究者致力于开发经济可行的光催化产氢方案。

关键观点2: 研究目的

通过使用木质素复合材料与廉价金属合成新型光催化剂,旨在提高光催化产氢的效率和稳定性。

关键观点3: 研究方法

采用简单的水热法合成CdS@Co-N/C复合光催化剂,将CdS颗粒原位负载到Co-N/C木质素碳材料上。

关键观点4: 研究成果

CdS@Co-N/C复合材料显著提高了光催化产氢效率,最佳产氢速率达到6.11 mmol g ⁻¹ ,且表现出良好的稳定性。通过电化学实验和DFT计算,揭示了复合材料的光催化机制。

关键观点5: 研究亮点

该研究提供了一种可持续的产氢光催化剂,有效解决了载流子复合、光腐蚀和团聚问题,为无贵金属条件下的高效光催化产氢提供了新的思路。


正文

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摘要

将木质素复合材料与廉价金属应用于光催化产氢,为解决全球能源危机提供了一种经济可行的方案。CdS作为一种广泛使用的光催化剂,面临诸多挑战,例如电子-空穴快速复合、严重的光腐蚀、稳定性差以及纳米粒子易团聚等问题。为克服这些局限性,我们通过一种简单的水热法合成了CdS@Co-N/C复合光催化剂,将CdS颗粒原位负载到Co-N/C木质素碳材料上。CdS纳米颗粒在Co-N/C上的均匀锚定有效防止了粒子团聚,缓解了光腐蚀,增加了表面积与质量比,并提供了更多活性位点。在使用100 mg CdS@Co-N/C作为催化剂的条件下,最佳光催化产氢速率达到了6.11 mmol g ⁻¹ ,比纯CdS提高了8.40倍。该木质素碳复合材料表现出了显著的稳定性,在五个循环后仍能保持较高的产氢效率且无明显下降。电化学实验和密度泛函理论(DFT)结果表明,复合材料中来源于木质素的碳具有导电性,与Co纳米粒子协同作用,作为电子受体,增强了电子传递并加速了CdS中光生电荷载流子的分离,从而提升了光催化产氢效率。本研究提出了一种简单、经济且无贵金属的光催化产氢方法

图文摘要


亮点
  • 提供了一种可持续的产氢光催化剂,为实现碳中和做出贡献。
  • 开发了一种与木质素衍生碳复合的CdS材料,有效解决了载流子复合、光腐蚀和团聚问题。
  • CdS@Co-N/C复合材料在模拟阳光下的产氢量提高了8.4倍,展现出无贵金属条件下的高稳定性和高效性。

要点图例

图1
CdS@Co-N/C复合光催化剂合成过程的示意图

图2 不同催化剂的X射线衍射图谱 (a) 、傅里叶变换红外光谱 (b) 、拉曼光谱 c) 以及氮气吸附-脱附等温线和孔径分布曲线 (d)

图3 CdS a) 、Co - N/C (b) 和CdS@Co - N/C 0.1 (c)的 扫描电子显微镜图像 CdS@Co - N/C 0.1 透射电子显微镜图像 d) 、高分辨透射电子显微镜图像 (e) 、选区电子衍射图样 (f) 、扫描透射电子显微镜图像及其能量色散光谱元素分布图 (g)

图4 CdS、CdS@N/C和CdS@Co - N/C 0.1 的X射线光电子能谱高分辨率光谱图:Cd 3d(a);S 2p(b);C 1s(c);Co 2p(d)


图5 所制备样品的光催化产氢曲线(a)和光催化氢气演化速率(b);CdS@Co - N/C 0.1 光催化剂的 光催化制氢循环稳定性测试(c);在 CdS@Co - N/C 0.1 的光降解过程中使用的不同捕获剂(d)

图6 紫外-可见漫反射光谱(a);计算光学带隙的 (αhν)² 与光子能量的陶克图(b); VB-XPS谱图(c-e ); CdS@Co - N/C 0.1 与CdS 和CdS@N/C的光电流光谱的对比(f); 电化学阻抗谱(g)

图7
CdS@Co - N/C 0.1 的价带和态密度
图像( a-b );CdS@ Co - N/C 0.1 中不同元素的态密度图像 (c);
C dS@Co 和CdS @Co - N /C的差分电荷图像(d-e)

结论

  • 在模拟阳光下, CdS@Co-N/C 0.1 的氢气演化效率达到6.11 mmol g ⁻¹ ,较纯CdS提高8.4倍。

  • CdS@Co-N/C有效防止CdS纳米颗粒聚集,提升比表面积,促进活性位点的形成。
  • Co-N/C与CdS协同作用增强光吸收、促进载流子转移、提高光稳定性,显著提高光催化性能。
  • DFT计算表明,CdS@Co-N/C有效分离光生电子-空穴对,提升了氢气演化效率且无需贵金属催化剂。

作者简介

通讯作者
邱学青
教授
广东工业大学轻工化工学院 教授,博士生导师,现任广东工业大学校长。国务院特殊津贴专家,国家杰出青年科学基金获得者,入选国家新世纪“百千万”人才工程。

通讯作者 秦延林 教授
广东工业大学轻工化工学院博士生/硕士生导师, “百人计划”教授,国家优秀青年基金获得者,广东省杰出青年科学基金获得者,广东省植物质资源生物炼制重点实验室副主任、广州市青科协副会长、广东省林学会木竹材加工利用专业委员会委员。

赞助基金项目: 国家自然科学基金(22078069、22422802和22038004)以及中国博士后科学基金资助项目(GZB20230172和2023M740748)

文章链接: https://doi.org/10.1007/s44246-024-00187-0




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