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【成果介绍】
准二维钙钛矿由于其在光电探测器中展示出的卓越光电响应性能和稳定性,近年来成为了研究的热点。相较于其三维对应物,准二维钙钛矿具有更好的载流子传输性能和稳定性,但其在制备过程中常伴随着复杂的缺陷问题,这显著影响了材料的质量和光电器件的性能表现。特别是在光探测应用中,这些缺陷严重降低了器件的响应速度、响应度和探测度,制约了其实际应用的广泛推广。
为了克服这一问题,武汉理工大学王学文教授在“Advanced Materials”期刊上发表了题为“Ultrafast Photoexcitation Induced Passivation for Quasi-2D Perovskite Photodetectors”的研究论文。他们提出了一种创新的飞秒激光光刻技术。通过调节光激发强度,该技术能够协同地在准二维钙钛矿的表面降低维度并在体内引入氧掺杂,有效封埋表面和结构缺陷。在最优光激发水平下,激发的电子和空穴能够在间层的[PbI
6
]
−
结构中形成拉伸力,促使低维钙钛矿的形成,并同时使吸收的氧与碘空位结合,进一步提升了材料的载流子传输和界面接触性能。
实验结果表明,优化后的光探测器表现出约200 ns的快速响应速度,以及在325 nm波长下的峰值响应度(163 mA W
−1
)和探测度(4.52 × 10
10
Jones),同时还表现出显著增强的循环稳定性。这项研究揭示了飞秒激光光刻技术作为一种有效的缺陷修饰策略,有望推动准二维钙钛矿在高性能光电器件中的应用。
【研究亮点】
(1)实验首次提出并应用飞秒激光光刻技术,旨在通过调节光激发强度,协同地降低准二维钙钛矿薄膜的表面维度并在体内引入氧掺杂。这一方法的创新性在于利用光激发的非热转变效应,实现了钙钛矿结构的局部调控。
(2)实验结果显示,在最佳光激发水平下,激发的电子和空穴能够在[PbI
6
]−间层内部拉伸Pb-I键,导致低维度钙钛矿形成,并同时在晶体内部引入吸收氧和I空位的结合。这两个过程协同作用,显著提升了载流子的传输效率和界面接触性能。
(3)优化后的光探测器表现出卓越的性能:响应速度达到约200 ns,具有高达163 mA W
−1
的峰值响应度和4.52 × 10
10
Jones的探测度,主要体现在325 nm波长下。此外,器件展示出显著增强的循环稳定性,表明了该技术在高性能光电子器件中的巨大潜力。
【图文解读】
图1:准二维钙钛矿薄膜中超快光激发诱导的降维和氧掺杂过程的示意图。
图2.
物理特性表征。
图3. 实时时间依赖密度泛函理论(rt-TDDFT)模拟。
图4. 载流子动力学。
图5. L0–L16薄膜的原子力显微镜(AFM)图像。
图6. 光响应性能。
【结论展望】
本研究揭示了超快光激发技术在准二维钙钛矿光电材料中的创新应用,为光电探测器领域提供了重要科学启迪。首先,通过调节光激发强度,作者实现了在薄膜表面的降维和在体内的氧掺杂,这两种效应的协同作用显著提升了载流子传输和界面接触性能。
其次,高能量脉冲光激发不仅有助于打破吸收氧的共价键,还通过形成Pb-O键填补了空位,有效封埋了钙钛矿薄膜内部的缺陷。这种双重封埋机制优化了光电性能,显著提高了器件的响应速度和稳定性,展示了其在光电子器件中的广阔应用前景。通过精确控制光激发过程中的能量密度,作者不仅实现了对准二维钙钛矿材料结构和电性能的有效调控,还为未来开发高性能光电子材料提供了新的策略和理论指导。
文献信息:
https://doi.org/10.1002/adma.202407347
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