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​南工大/清华Nature子刊: 双畸变调制超低配位PtRuNi-Ox,强化化工废水制氢

顶刊收割机  · 公众号  ·  · 2024-12-17 08:18

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利用可再生电能驱动的水分解为有效制氢提供了一种可持续和环境友善方法。鉴于纯净水资源的稀缺性,化学污染的废水可作为电解水的原料。在实际废水环境中,电解质的变化和有害物质的存在可以明显地影响催化剂的稳定性和活性。 因此,开发能够在不同电解环境中稳定运行的催化剂材料,特别是那些能够抵抗废水中存在的各种干扰因素的催化剂材料,已经成为一个关键的研究领域。
钌(Ru)是最廉价的贵金属之一,其化合物在促进水分解方面表现出显著的能力。这使它们成为Pt原子的优良载体,从而能够充分发挥对HER的催化潜力。
尽管如此,Ru的一个主要局限性是其在实际水分解条件下对氧化的敏感性,导致由于电化学过程中的快速失活而导致催化剂活性迅速下降。此外,Pt(Ru)在操作条件下的钝化行为仍然不清楚,从而阻碍了系统开发稳定的Pt(Ru)基材料。
近日, 南京工业大学戴志晖 刘苏莉 清华大学王定胜 等采用简单的固液合成方法制备了具有双边界畸变结构的PtRuNi合金氧化物纳米笼(PtRuNi-O x ),并将其作为化工废水中高效的HER催化剂。
实验结果表明,PtRuNi-O x 的多金属-金属氧化物界面形成了超低配位数的金属原子,由于悬挂键而产生了许多活性位点。由混合氧化态调节的合金氧化物纳米笼的独特结构也为电子传输提供了有效的通道。
此外,双边界畸变引起应力和应变效应,显著增加了界面缺陷,调节了催化剂表面的电子构型,从而提高了催化效率。
性能测试结果显示,PtRuNi-O x 催化剂在碱性淡水中具有优异的HER活性,仅需19.6 mV的低过电位就能达到10 mA cm -2 的电流密度,并且经过40000次循环后仍保持良好的活性,优于商业Pt/C。
此外,在碱化的工废水和海水电解质中,PtRuNi-O x 达到10 mA cm-2电流密度所需的HER过电位分别为20.9和21.0 mV,显示了其在实际废水处理和环境保护方面的潜力。
总的来说,该项工作精确控制原子分散的多金属中心在提升催化性能方面的重要性,为开发高效的能源相关催化剂提供了理论依据。






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