缺陷工程可以通过精细调整活性位点的局部电子和几何结构,以在催化剂中产生各种空位构型。
然而,实现对这些缺陷的精确控制和识别仍然是一个重大挑战,尤其是催化剂中簇状或关联的空位构型的起源,目前仍然知之甚少。
2025年1月20日,浙江大学
翁小乐
教授在国际知名期刊
Nature Communications
发表题为《Engineering triple O-Ti-O vacancy associates for efficient water-activation catalysis》的研究论文,
Feng Bi、孟庆
洁
为论文共同第一作者,
翁小乐教授
为论文通讯作者。
翁小
乐
,浙江大学环境与资源学院教授、环境工程系主任,国家优青(2019)。1982年生,本科毕业于哈尔滨工业大学,硕士及博士(2008)均毕业于英国伦敦大学,2009年进入浙江大学从事博士后研究,2011年留校任教,2012年晋升副教授,2020年晋升教授。
翁小乐教授的研究方向为大气污染控制;环境催化化学;环境功能材料;超临界反应化学。其课题组已在
Environ. Sci. Technol.
等环境领域权威期刊发表SCI论文60余篇,合作撰写
Chem. Rev.
1篇,授权国家发明专利10余项。
在本文中,作者成功实现了纳米级Ni掺杂TiO
2
中三重O-Ti-O空位缔合体(V
O
V
Ti
V
O
)的可控制备和定量鉴定。
实验和理论分析表明,吸附在不饱和阳离子位点上的末端羟基在促进V
O
V
Ti
V
O
形成方面发挥着重要作用,增强了H
2
O解离,并促进了解离OH*去质子化,以实现缺陷位点再生。
相反,单个V
O
很容易被解离的桥接羟基积累所饱和,导致活性位点数量逐渐减少。
V
O
V
Ti
V
O
在Ni掺杂TiO
2
中的重要作用,通过其在析氢反应(HER)和加氢脱氯反应
(HDC)
中的类似催化性能得到证明。
本研究工作强调了设计空位相关活性位点的重要性,并提出了一种设计高活性和选择性催化剂以实现高效H
2
O反应的重要方法。
图1:
催化剂制备及形貌表征
图2:
结构表征
图3:化
学环境表征
图4:V
O
V
Ti
V
O
形成机制研究
图5:
V
O
V
Ti