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由于存在二次污染物的风险，从水中去除亚硒酸盐（SeO
3
2-
）具有挑战性。
基于此，
莱斯大学汪淏田教授、劳伦斯伯克利国家实验室Anubhav Jain和美国奥本大学Shiqiang Zou（共同通讯作者）等人
在钛板（TP上开发了RuO
2
基纳米催化剂（RuO
2
/TP），用于将Se(IV)直接电化学还原为元素硒[Se(0)]。
其中，在RuO
2
纳米颗粒中优化Sn掺杂，诱导电荷再分配，使得Ru
0.9
Sn
0.1
O
x
/TP催化剂具有增强的附着力，表现出优异的性能。
电感耦合等离子体质谱（ICP-MS）结果证实，在电流密度为-2 mA cm
-2
下，溶液浓度为0.1、1和10 mM时，Ru
0.9
Sn
0.1
O
x
/TP对Se(IV)的去除率大于90%，优于纯RuO
2
/TP催化剂。
此外，密度泛函理论（DFT）计算表明，在RuO
2
中掺杂Sn促进了Ru、O和Sn原子之间的电荷重新分配，有效降低了Se(IV)还原为Se(0)的能垒。更重要的是，在含有竞争离子（0.5 M Cl
−
、0.1 M SO
4
2−
、0.01 M NO
3
−
及其混合物）的模拟废水中，Ru
0.9
Sn
0.1
O
x
/TP保持了约90%的Se(IV)去除效率。在Cl
−
氧化为ClO
−
的条件下，由于ClO
−
将Se(0)再氧化为Se(IV)，去除效率急剧下降。对于高Cl
−
浓度的废水，通过使用Nafion膜来防止ClO
−
交叉，可以优化H-电池反应器中Se(IV)的去除。Nafion膜和Ru
0.9
Sn
0.1
O
x
/TP都可以回收利用，为去除Se(IV)提供了一种经济有效的方法，拓宽了该方法的潜在应用范围。在H-电池反应器中，Ru
0.9
Sn
0.1
O
x
/TP在-2 mA cm
-2
下，在1 mM Se(IV)与竞争阴离子（0.5 M Cl
−
、0.1 M SO
4
2−
和0.01 M NO
3
−
）的连续流动下，表现出约110 h的稳定性，去除率约为30%。
相关工作以《Electrochemical Removal of Se(IV) from Wastewater Using RuO
2
-Based Catalysts》为题发表在最新一期《Nano Letters》上。
汪淏田
，1990年出生于安徽省宿松县，2011年本科毕业于中国科学技术大学物理系，2016年博士毕业于斯坦福大学取得应用物理系（导师崔屹院士）。在读博期间，他提出了一种独特的系统性“电化学调控”方法，可有效提高水分解和燃料电池催化剂的催化性能。在博士毕业后，他从两三百位申请者中脱颖而出，跳过了博士后阶段，直接进入哈佛大学罗兰研究所担任研究员，正式开启了自己的独立研究生涯。两年之后，进入美国莱斯大学化学与生物分子工程系任教。目前，汪淏田教授担任国际知名期刊《Nano Letters》副主编。
课题组主页：https://wang.rice.edu.
作者以RuCl
3
和SnCl
4
为前驱体，以钛板（TP）为衬底，通过退火工艺合成了Ru
0.9
Sn
0.1
O
x
/TP。X射线衍射（XRD）分析表明，合成的纳米催化剂为金红石相氧化钌（RuO
2
），具有一个优势峰（110）（TP）。扫描电镜（SEM）证实，RuO
2
和Ru
0.9
Sn
0.1
O
x
纳米颗粒均匀分布在钛表面，可见的裂纹提供了额外的活性位点，提高了催化剂对Se(IV)离子的接近性。SEM能谱（SEM-EDS）元素映射显示Ru、Sn和O分布均匀，证实了在RuO
2
中成功掺杂了Sn。
在H-电池反应器中，用于还原Se(IV)的RuO
2
/TP的尺寸为2×2 cm
2
。ICP分析表明，RuO
2
/TP在-0.2 mA cm
-2
下对0.1 mM Na
2
SeO
3
的Se(IV)去除效率约为65%。在-2 mA cm
-2
条件下，RuO
2
/TP在8 h内达到了0.1 mM Se(IV)去除效率约91%，表明电流密度的增加增强了Se的还原。对于较高的Se(IV)浓度（1和10 mM），由于快速的灰色Se沉淀，在较低电流下，RuO
2
/TP去除效率显著下降。在-2 mA cm
-2
下，1 mM和10 mM Se(IV)的去除率分别保持在83%和75%，表明高电流密度减轻了Se的析出。Ru
0.9
Sn
0.1
O
x
/TP在-2 mA cm
-2
的浓度范围内对Se(IV)的去除率约为90%，超过了RuO
2
/TP，表明还原Se(IV)的能力增强。
在含有1 mM Se(IV)和竞争阴离子（0.5 M Cl
−
、0.1 M SO
4
2−
和0.01 M NO
3
−
）的模拟废水中，即使所有阴离子结合，Ru
0.9
Sn
0.1
O
x
/TP也能保持约90%的去除效率。结果表明，竞争阴离子不会影响Ru
0.9
Sn
0.1
O
x
/TP还原Se(IV)的性能。当在单室反应器中进行实验时，发现SO
4
2−
和NO
3
−
对Se(IV)还原效率的影响最小（保持在约90%）。而Cl
−
的存在导致效率急剧下降至~8%，可能是由于Cl
−
氧化为ClO
−
，将Se(0)再氧化为Se(IV)，从而抵消了Se(IV)的还原过程。此外，Ru
0.9
Sn
0.1
O
x
/TP在H-电池反应器中，在-2 mA cm
-2
下，在0.39 mL/min的1 mM Se(IV)与竞争阴离子（0.5 M Cl
−
、0.1 M SO
4
2−
和0.01 M NO
3
−
）连续流动下，表现出~110 h的稳定性，去除率约为30%。
