唐军旺/张天雨Nat. Commun.：Au-CeO2光子-声子共催化甲烷氧化制C2+产物

催化计 · 公众号 · · 2024-09-01 19:55

正文

请到「今天看啥」查看全文

光催化群-2： 927909706

在温和反应条件下直接将甲烷转化为高附加值化学品受到人们的广泛关注，但是由于甲烷的惰性和产物具有高反应活性，导致温和条件的甲烷催化转化仍具有非常大的困难与挑战。

有鉴于此， 伦敦大学学院 / 清华大学唐军旺院士、北京林业大学张天雨教授等 报道使用可见光活性的 Au-CeO ₂ 催化剂，实现了光子 - 声子（ photon-phonon ）共同驱动的催化反应过程实现甲烷直接氧化偶联，优化后的反应条件得到创纪录的乙烷产量（ 755 μmol h ^-1 ）和选择性（ 93 % ），在 365 nm 的表观量子效率达到 12 % 。

本文要点

要点1. 光催化剂的活性能够保持 120 h ，没有明显的性能衰减。将催化剂在比较高的温度预处理，能够引入氧空穴，改善氧的吸附与活化。

要点2. Au 作为空穴受体，有助于催化剂的电荷分离，避免产物过度氧化，促进 C-C 偶联反应。通过这些策略增强光子的利用效率和产物的产量。

Wang, C., Xu, Y., Xiong, L.et al. Selective oxidation of methane to C ₂₊ products over Au-CeO ₂ by photon-phonon co-driven catalysis. Nat Commun 15, 7535 (2024).

DOI: 10.1038/s41467-024-51690-2

https://www.nature.com/articles/s41467-024-51690-2

电催化讨论群-1： 529627044

光催化群-2： 927909706

均相催化与酶催化群-2： 929342001

纳米催化群-1： 256363607

多孔材料群-2： 813094255

理论计算群-2： 863569400