范德华层状材料正作为一种有前途的纳米光子平台，用于实现线性和非线性光学器件。特别是过渡金属二硫化物的高折射率，结合其强烈的层依赖性光学特性，为设计光子功能提供了有趣的可能性。在本研究中，
通过在带有中间二氧化硅（SiO₂）层的硅基底上使用二硫化钼（MoS₂）圆盘，实现了二次谐波（SHG）的共振增强。
观察到的共振增强归因于圆盘内支持的无偶极（anapole）散射模式与多层堆叠内的法布里-珀罗（Fabry-Perot，FP）模式之间的共同作用。对于固定尺寸的MoS₂圆盘，优化的SiO₂层厚度会导致无偶极和FP模式之间的建设性干涉，从而增强圆盘内的基频场。利用这种共振机制，与未图案化的多层和单层MoS₂薄片相比，实验上分别实现了高达160倍和85倍的SHG增强。这些是广泛使用的2H多型MoS₂所报告的最高增强值。尽管由于交替的层偶极子在远场中抵消了发射，但2H-MoS₂在无偶极共振下由于圆盘内建立的强电场梯度，仍然观察到了显著的SHG增强。
样品制备
- 基底制备：实验中使用了两种不同厚度的二氧化硅（SiO₂）层，分别为2.2 μm和2.4 μm，沉积在硅（Si）基底上。
- MoS₂薄膜转移：通过机械剥离法将多层MoS₂薄膜转移到SiO₂/Si基底上，并使用原子力显微镜（AFM）测量薄膜厚度，确保其在100–120 nm范围内。
- 圆盘图案化：利用电子束光刻技术（EBL）在MoS₂薄膜上定义不同直径的圆盘结构，并通过干法刻蚀（CHF₃等离子体化学）将图案转移到MoS₂薄膜中，形成MoS₂圆盘。
1. 无偶极（Anapole）共振与法布里-珀罗（FP）共振的协同增强机制
- 创新点：论文首次展示了通过无偶极共振和FP共振的协同作用来增强MoS₂圆盘的二次谐波产生。无偶极共振在圆盘内产生强电场梯度，而FP共振则进一步增强了圆盘内的电场强度。这种协同作用不仅提高了二次谐波的信号强度，还通过电场梯度抑制了相邻单层MoS₂中交替的二次谐波片偶极子的远场抵消效应。
2. 利用电场梯度增强二次谐波产生
- 创新点：通过在MoS₂圆盘内建立强电场梯度，显著增强了二次谐波信号。这种增强机制不仅依赖于共振电场的强度，还依赖于电场梯度的大小。即使在2H-MoS₂这种由于层间偶极子抵消而导致远场二次谐波信号减弱的材料中，也能实现显著的二次谐波增强。
3. 优化的结构设计与实验验证
- 创新点：通过电磁设计研究，优化了MoS₂圆盘的尺寸和SiO₂层的厚度，以实现无偶极和FP共振的最佳耦合。实验结果与设计研究高度一致，验证了这种优化设计的有效性。
4. 高增强因子的实现
- 创新点：实验中实现了高达160倍的二次谐波增强（与未图案化的多层MoS₂相比）和85倍的增强（与单层MoS₂相比）。这些增强因子是目前报道的2H-MoS₂中最高的。
5. 二维材料的直接图案化与共振增强
- 创新点：通过直接对MoS₂进行图案化，形成圆盘结构，避免了传统异质集成中对晶体轴向对齐的严格要求。这种直接图案化方法不仅简化了器件的制备工艺，还通过共振增强机制显著提高了器件的性能。
6. 多尺度共振模式的利用
- 创新点：论文展示了如何通过设计MoS₂圆盘的尺寸和SiO₂层的厚度，实现从亚波长尺度到多层堆叠尺度的共振模式的协同作用。这种多尺度共振模式的利用为设计高性能的纳米光子学器件提供了新的思路。
