Sci. Adv.：基于单GeSe-InSe异质结器件的非线性自校准光谱仪

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研究背景

光传感是光谱、偏振和功率等特性的测量，是几个科学技术领域的核心。具有分析校准和分辨率的精确光学光谱仪通常是昂贵的台式机器，其中包含移动光学元件。相比之下，计算光谱学和传感，需要使用算法和单个片上可调探测器或探测器阵列来取代传统传感仪器中的光学元件，允许以高效和紧凑的方式进行光谱和偏振测量。基于单个可调谐器件的计算光谱仪的工作原理利用光电探测器的电学可调性，例如通过电压偏置，在由可变输入条件的数量定义的高维矢量空间内收集输出光电流。这个过程被称为编码过程，到目前为止，它只应用于线性探测器，因为非线性问题被认为是棘手的。响应率、电流和光谱之间的这些线性关系允许通过线性回归技术训练一个将测量光电流连接到未知光谱的变换矩阵。然而，大多数半导体器件也可以在非线性状态下工作。例如，二极管、场效应晶体管和双极性晶体管经常显示非线性响应，这被认为对高保真模拟和数字通信系统以及光学光谱仪不利。在非线性光响应的情况下，不能保证光电流和光谱之间存在映射，如果存在这样的映射，则必须依靠更大的参数空间来解释非线性。

成果介绍

有鉴于此，近日， 以色列巴伊兰大学Doron Naveh等训练了一个人工神经网络来恢复单个GeSe-InSe p-n异质结器件的全非线性光谱光响应 。该器件的光谱范围为400~1100 nm，占地面积为~25×25平方微米，在0.35 nm处的功率谱平均重构误差为2×10 ^-4 。利用该器件，本文展示了一种解决同色异谱的方法，即不同功率谱分布的颜色明显匹配，这是光学成像中的一个基本问题。文章以“ Nonlinear self-calibrated spectrometer with single GeSe-InSe heterojunction device ”为题发表在著名期刊 Science Advances 上。

图文导读

图1. 非线性学习和重建过程的示意图。（A）垂直InSe/GeSe器件的原子示意图。（B）暴露在已知的功率调制光谱下。（C）训练一个人工神经网络来捕捉器件的非线性响应。（D）未知光谱测量的光电流矢量。（E）用训练好的神经网络进行分析。（F）实现未知光谱的重建。

本文使用了一种电压可调的p-GeSe/n-InSe异质结器件(图1A)，可以调节光谱响应及其高阶非线性。为了解决光谱和光电流之间复杂的映射变换，本文通过训练人工神经网络(ANN)(图1B和C)来编码器件的非线性响应，该网络捕获器件响应与偏置电压和光谱的关系。然后可以通过解码器件的电压相关光电流响应(图1D)并通过训练后的人工神经网络(图1E)执行逆映射重建功率谱(图1F)来分析未知光谱。

图2. 器件示意图和拉曼光谱。（A）InSe/GeSe的电压可调能带对齐，主要光激发(P1,P2和P3)以及驱动可调光电导的电荷转移路径的示意图。（B）InSe、GeSe和InSe/GeSe对应的拉曼光谱。（C）器件的电流-电压输出曲线证实了p-n结的形成。

电压可调的InSe/GeSe异质结器件(图2A)由~4层p型GeSe和~7层n型InSe组成，GeSe侧与底部金电极接触，该电极也是光学反射镜，增加了结的总横截面，而InSe侧与透明石墨烯电极接触，整个器件封装在hBN中。放置透明单层石墨烯顶部接触以允许最佳的光传输到结。利用几乎透明的石墨烯电极不仅提高了光的透射率，而且还允许沿垂直方向直接高效地收集光生载流子。该结构对应的拉曼光谱如图2B所示，电流-电压输出曲线证实了p-n结的形成(图2C)。虽然2D异质结中电压可调能带对齐和光谱响应的原理是已知的，但GeSe-InSe器件的非线性响应尚不清楚。以前关于这些材料的非线性光学响应的报道主要是处理二次谐波生成，起源于它们的非中心对称晶体结构。在这种情况下，异质结器件的可调谐非线性响应是由p-n结的界面电荷转移引起的。GeSe-InSe体系是II型异质结，其中InSe和GeSe是直接带隙半导体，在布里渊区中心有一个单一的能谷，使得价带边缘集中在GeSe上，导带边缘在结的InSe一侧。由于其直接带隙性质，InSe和GeSe都强烈吸收光。如图2A所示，垂直p-GeSe/n-InSe器件的可调谐光探测机制由至少三个重要的光传导通道组成。如图2A所示，两个通道与层内激发相关，随后是跨结的少数电荷转移，标记为P1和P2。此外，还有层间光激发(标记为P3)，随后是结两侧的联合少数电荷转移。施加的电压调节能带对齐，从而强烈地改变异质结上的电荷转移速率，导致非线性电压可调响应。

图3. 训练集及其非线性拟合。（A&B）非线性训练集中发光二极管(LED)光源的光谱功率密度。（C&D）电压依赖的光电流。（E&F）在0.1，0.3和0.5 V的固定电压下，从测量的光电流描绘出非线性饱和。（G&H）转化为电压相关的非线性系数。

当偏置电压施加到该异质结时，内建电位以及与观察到的电压和非线性光谱响应相关的光学极化率被修改(图3)。根据测量结果，本文评估了器件的非线性响应与外加电压和光谱的关系。InSe-GeSe异质结器件由七种不同的光源照射,每个源具有10个不同的强度(图3A和B)，覆盖400到1100 nm的光谱范围,并记录电压相关的光电流，如图3C和D所示。从这些功率相关的I _ph (V)数据，对每个固定电压检索光电流-功率关系，然后拟合到饱和非线性模型，如图3E和F所示。最后，评估每个光谱的电压相关非线性系数，如图3G和H所示，它强烈依赖于光谱和电压。

图4. 功率谱的非线性重建。（A）编码过程中训练的全连接MLP网络示意图。（B）两个LED光源的参考功率谱密度和对应的重建。（C）彩色打印透明片的参考光谱和重建。（D）以1000×1输入/输出向量的分辨率重建的相同样本。（E&F）重建误差、误差均值、绝对误差均值。

在编码过程中，利用已知的光谱和对应的实测光电流向量对，训练具有4个完全连接隐藏层的多层感知器(MLP)神经网络。MLP的超参数空间使用128批次进行优化，由四个层组成，分别有2048、1024、512和128个神经元(图4A)。图4B显示了两个发光二极管(LED)光源的功率谱重建，与台式参考光谱仪相比，偏差相对较低，高达~5 pW/nm。此外，通过将功率谱向量的维数从2000×1降至1000×1，以输入/输出向量(光电流和光谱)的维数来评估重构功率谱的分辨率。图4C显示了彩色印刷聚合物透明片的测量和重建光谱，在400至1100 nm的光谱范围内采样2000个点。1000×1维的低分辨率光谱如图4D所示。用类似的MLP对低分辨率频谱进行解码，其隐藏层分别为1024、512、256和128个神经元。即使将向量尺寸减小2倍，光谱仪的功率校准(和动态范围)仍能保持，而光谱分辨率却会下降，如图4D中光谱细节的展宽和丢失所示。计算谱仪的质量是由相对于参考信号的重构误差来定义的，用于测试和匹配其性能。图4C和D所示的高分辨率和低分辨率情况的误差分别如图4E和F所示。对于图4E的高分辨率情况，归一化误差和绝对误差的平均值分别为-2×10 ^-4 和2×10 ² ，对于图4F的低分辨率情况，归一化误差和绝对误差的平均值分别为-10 ^-2 和3×10 ^-2 。很明显，从这些小误差可以看出，重建的光谱遵循参考。该器件的独特工作机制利用了GeSe-InSe异质结的可调谐非线性光谱响应，并使用人工神经网络，生成了一组依赖于~10 ⁶ 个非线性参数的大型非线性方程的解。在此基础上，获得了紧凑光谱仪的精确性能，功率灵敏度约为5 pW/nm，波长分辨率为0.35 nm，光谱范围为400~1100 nm。此外，这一概念为未来2D/3D二极管或异质结的发展以及2D材料的晶圆级集成，以及光谱阵列集成带来了希望。

图5. 超材料实验。（A&B）两个不同颜色的滤光片在荧光灯和手机手电筒照射下拍摄的照片。（C）用参考商用光谱仪和本文的非线性光谱仪记录的两个滤光片对应的反射光谱。

使用简单的便携式设备在可见光到近红外范围内以高光谱分辨率光学检测物体的能力在日常生活中有许多潜在的应用。一个常见的例子是视觉和成像中颜色的客观性，以及它们对光照的依赖，被称为同色异谱。在同色异谱中，两个不同颜色的物体可以呈现出相同的颜色，或者同样的物体在不同的光照下可以呈现出不同的颜色。在荧光环境光下，图5A中的两个不同滤光片看起来难以区分。然而，使用手机手电筒时，这些滤光片之间的差异就变得明显了(图5B)。在本文的紧凑非线性光谱仪上，两个滤光片的反射光谱显示出明显的差异，非线性光谱仪和商用光谱仪都能再现(图5C)。这提供了一个独立于光照条件的滤镜真实颜色的定量测量。

总结与展望

本文展示了基于一个单一且电压可调GeSe-InSe p-n异质结器件的功率校准光谱仪。使用人工神经网络解码该器件的非线性光电流响应，能够在整个可见光至近红外光谱范围内实现高分辨率光谱测量。具体来说，在~25×25 μm ² 的器件占地面积和训练好的人工神经网络下，能够在400~1100 nm的光谱范围内重建复杂的功率谱，精度优于5 pW/nm，光谱分辨率为0.35 nm。 本文的研究结果为扩大计算光谱作为传统光学光谱的可行替代方案铺平了道路，有望实现用于快速和廉价光学传感的单元件片上光谱仪。

文献信息

Nonlinear self-calibrated spectrometer with single GeSe-InSe heterojunction device

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