清华深研院周光敏AM：调节尖晶石氧化物中的局部自旋态助力Li-CO2电池

顶刊收割机 · 公众号 · · 2024-12-18 08:18

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由于Li-CO ₂ 电池的高能垒、缓慢的反应动力学和复杂的反应环境，开发耐用且高效的催化剂至关重要。过渡金属氧化物因其可用性、稳定性和 3d 电子特性具有前景广阔，其中自旋态在 CO ₂ 活化中发挥着重要作用。

在此， 中国科学院深圳先进技术研究院 成会明院士，清华大学周光敏等人 通过将 Ni 掺入 Co ₃ O ₄ 中来调节局部自旋态，并探讨了其对 Li-CO ₂ 电池活性的影响。

结果表明，Ni _0.1 Co _2.9 O ₄ 中高自旋态的 Ni 原子有利于电子从催化剂转移到 CO ₂ 的未占据轨道，为小 Li ₂ CO ₃ 晶体的成核和生长提供足够的活性位点。基于此，Ni _0.1 Co _2.9 O ₄ 表现出优异的催化性能，500小时后过电势为0.72 V，能量效率约为70%。

图1. 倍率性能和 Li ₂ CO ₃ 形成

总之，该工作通过掺入不同量的Ni来调节局部自旋态，以增强钴基尖晶石在Li-CO ₂ 电池中的催化能力。结果表明，Ni _0.1 Co _2.9 O ₄ 表现出优异的 CO ₂ 反应活性，容量为 2824 µA h cm ⁻² ，库仑效率为 95.5%，优于 Co ₃ O ₄ 、Ni _0.5 Co _2.5 O ₄ 和 Ni ₁ Co ₂ O ₄ 。

此外，Ni _0.1 Co _2.9 O ₄ 中的HS态Ni可促进电子转移到未占据的CO ₂ 轨道，从而促进电池反应。CO ₂ 和Ni _0.1 Co _2.9 O ₄ 之间的强相互作用也为Li ₂ CO ₃ 颗粒的均匀成核和生长提供了更多的活性位点，减少了充电过程中的分解势垒。

基于此，Ni _0.1 Co _2.9 O ₄ 表现出优异的倍率性能和循环性能。因此，该工作提供了对自旋态和催化性能之间关系的理解，同时可作为改进锂二氧化碳电池的指南。

图2. CO ₂ 反应机理和动力学

Regulating the Local Spin States in Spinel Oxides to Promote the Activity of Li-CO2 Batteries, Advanced Materials 2024 DOI: 10.1002/adma.202411652

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