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齐鲁工业大学郝霄鹏课题组：基于层数调控MoS2间接转变引入声子效应优化CdS光催化制氢

研之成理 · 公众号 · 科研 · 2025-03-17 08:01

正文

▲第一作者：张潮

共同通讯作者：艾子政；邵永亮；郝霄鹏

通讯单位：齐鲁工业大学(山东省科学院)

论文DOI：10.1002/smll.202411128（点击文末「阅读原文」，直达链接）

全文速览

针对层依赖 MoS ₂ 中半导体类型的间接 / 直接转变规律，通过调节 MoS ₂ 层数变化实现了对其能带结构的合理调控，系统研究了层数变化中声子效应对光生载流子空间行为的影响规律；结合能带分布优化与 CdS 的匹配程度，进而构筑了 CdS/MoS ₂ 异质结体系，在可见光照射下表现出优异的光催化制氢活性与稳定性。

背景介绍

太阳能驱动的水分解制氢技术利用光催化材料将水分解为氢气，兼具环境友好和能源可持续性的双重优势，对低碳经济的发展具有重要意义。为了进一步提升制氢效率，光催化材料的改性策略主要集中在异质结构筑、助催化剂负载和贵金属辅助等方面。然而，关于半导体自身性质，如电子能带结构差异及声子作用下电子的跃迁行为的研究相对较少。因此，探索半导体间接 / 直接能带结构调控规律，并研究声子作用对光生载流子空间行为的增益机制，对于实现高效光催化制氢具有重要理论意义。

本文亮点

1. MoS ₂ 层数的调控： 通过调节 MoS ₂ 剥离程度，实现其从多层到单层的可控变化，同时伴随横向尺寸的减小；

2. MoS ₂ 能带分布的调控： 通过控制 MoS ₂ 层数，实现了 MoS ₂ 导 / 价带位置分布的调节，优化与 CdS 能带之间的异质界面匹配，进而有利于光生载流子的分离与后续质子还原反应。

3. 声子效应的引入： 通过控制 MoS ₂ 的剥离层数（从 114 层减至单层），实现其从间接带隙到直接带隙的精准转变，并引入声子诱导增强效应；进一步的理论分析表明，间接半导体 MoS ₂ 具有更宽的声子谱和频率分布，表现出更强的电子 - 声子耦合作用，从而有效抑制了光生载流子复合。

4. 光催化制氢性能的显著提升： 成功构建了具有声子增强效应的 CdS/MoS ₂ 异质结光催化体系，有效提高了异质界面处光生电子与空穴的分离效率，这种特殊的直接 / 间接异质结复合体系表现出优异的光制氢活性（ 9.70 mmol h ^-1 g ^-1 ），在 380 nm 下具有高达 31.33% 的量子效率。

图文解析

图 1. 不同层数的 MoS ₂ 的结构与形貌表征：（ a ） X 射线衍射（ XRD ）谱图 (b) MoS ₂ 的扫描电子显微镜（ SEM ）图像 (c) 高分辨透射显微镜 (HRTEM) 图像 (d,e) 分别为超声 12h 、 16h 的 MoS ₂ 的动态力显微镜（ DFM ）图像 (f) MoS ₂ 的层数与超声时间的关系图

通过控制超声时间实现了不同层数 MoS ₂ 的制备， XRD 、 SEM 和 AFM 等表征证明了随着超声时间的延长， MoS ₂ 的层数实现了从块体到单层的转变，同时伴随其横向尺寸的减小。

图 2. 不同层数的 MoS ₂ 与 CdS 复合样品的光催化性能表征 (a)CdS/MoS ₂ 复合材料的光催化产氢速率与 MoS ₂ 层数的关系图 (b)CdS 和 CdS/MoS ₂ 的制氢性能对比 (c) 模拟太阳光照射下 CdS 和 CdS/MoS ₂ 的制氢性能对比 (d)CdS/MoS ₂ 在不同波长光照下的 AQE (e) CdS/MoS ₂ 的制氢稳定性测试（ f ）与其他相关光催化材料的制氢性能对比

光催化制氢性能结果显示， MoS ₂ 层数变化显著影响 CdS 的制氢活性，当 MoS ₂ 超声时间为 12 h 时，光催化性能最优，相较于 CdS 提升了 7.58 倍，当 MoS ₂ 为单层时，光催化性能出现下降趋势，间接表明 MoS ₂ 间接 / 直接转变可以有效调控光生载流子空间行为。

图 3. 光电化学表征与能带分布 CdS 和 CdS/MoS ₂ 的 (a) 紫外 - 可见吸收光谱 (b) TPRL 光谱 ; 插图： PL

齐鲁工业大学郝霄鹏课题组：基于层数调控MoS2间接转变引入声子效应优化CdS光催化制氢

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