专栏名称: 研之成理
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南丹麦大学吴昌柱Nature Catalysis:功能聚合物“武装”细胞膜助力可回收光/化学-全细胞偶联催化

研之成理  · 公众号  · 科研  · 2024-12-23 12:43

正文

▲共同第一作者:宁健、孙志永
通讯作者:吴昌柱
通讯单位:南丹麦大学
论文DOI:10.1038/s41929-024-01259-5(点击文末「阅读原文」,直达链接)


  


全文速览
发展了生物相容良好的可控自由基聚合策略在细胞表面接枝聚合物构筑细胞“铠甲“,在提高细胞非天然环境下的耐受性的同时,偶联胞内酶构建可重复利用的光/化学-生物偶联催化过程。


  


背景介绍
生物催化在非天然境中的催化定性及重复利用性一直是限制其工业应用的主要因素,南丹麦大学吴昌柱教授课题组一直致力于为酶及全胞开相容性良好的聚合物“甲”,展了系列聚合物-Angew. Chem. Int. Ed. 2018, 57, 13810-13814;Angew. Chem. Int. Ed. 2023, 62, e202312906;Angew. Chem. Int. Ed. 2024, 63, e202400105)、聚合物-全合体系(Nat. Commun., 13,  3142, 2022;Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202416556 ),著提高了生物催化定性及重复利用


  


本文亮点
为进一步进化聚合物甲,团队采用了前期的开的生物相容性良好的可控自由基聚合策略(1),将具光催化功能的1聚合到胞表面,使其具-生物偶催化能力;为进一步用,基于-配体的2被接枝到胞表面,构筑了化学-生物偶催化体系。

1. 聚合物-胞体系构筑策略及其光/化学-生物欧催化示意


  


图文解析
接枝聚合物的表征
为证实聚合物的成功接枝,团队设计合成了3,并将其与1共聚。2d, 2f)证实了聚合物在胞表分布。此后,将聚合物从胞表面剪切下来(2k),并利用GPC其分子量做了一步表征。

2. 聚合物的接枝表征及其在胞表面的分布。

存活率及增殖性能表征
之后,我们对包裹程的生物相容性行了验证。在菌活/死实验中,通与原始比(3a),可以看到聚合物-合体有着高的存活率(3c,绿色)。冷冻电镜结果表明胞膜在聚合前后保持了好的完整性。此外,接枝聚合物的胞繁殖能力也与原始菌相当(3h-j),而聚合物随着胞的增殖程逐消失(3k-n)。

3.存活率及增殖性能表征。

细胞催化活性研究
证实细胞膜及增殖功能完整性后,团队进一步价了聚合胞内活性的影响。果表明(),在胞内表达的多种(苯甲裂解、脂肪、醇脱氢酶)活性均未受到明影响。此外,利用镜证实了聚合物在催化程中的定性。

4.生物催化活性

聚合物对细胞的保护性
了研究聚合物对细胞在各种力下的抵御能力的影响,我分别施加紫外光、高温、低pH、有机溶以及有机-水两相界面力等外界力。在菌的死/活实验以及定性实验中,聚合物-合体系的表均大大于原始菌(5)。例如,在有机-水两相界面,原始菌几乎全部失去活性,而接枝了聚合物的有超83%的存活率(5a,5b)。此外,聚合物-合体中的活性也是原始菌的2倍(5f)。在其他境下,聚合物-合体也有着相似的存活率和活性。

5.保价。

光-生物偶联催化及可重复利用性
表达苯甲裂解胞表面行光催化聚合物的接枝后,构建了光-生物偶催化体系(6a)。催化效果示,将聚合物接枝到胞表面的催化效果远优于将同等量的体或聚合物与胞的物理混合(6b),示了聚合物在胞表面与胞内酶协同催化的优势。得益于聚合物的保性作用,聚合物-合体系连续使用六次后,其活性仍没有明的下降(6f)。此外,光催化聚合物可以偶其它酶进行多步光-生物催化反,并且都具备较高的反活性(6i,6k)。

6.光-生物偶催化及可重复利用性

化学-生物偶联催化研究
除了光催化聚合物外,团队将基于的金属-有机催化接枝到胞表面(7a),并通透射电镜对细胞表民行了表征,明了胞膜的完整性和元素在膜上的分布(7b、7c、7e、7f)。胞膜上可以定存在(7d),有利于化学-生物偶催化的高效行和重复使用(7j、7k)。

7.化学-生物偶催化的研究。


  


总结与展望
利用生物相容性良的可控自由基聚合策略在胞表面接枝聚合物构筑甲,在提高胞非天然境下的耐受性的同,偶胞内构建可重复利用的光/化学-生物偶催化程。聚合策略的通用性以及化学催化的多性,我可以展望,以此构建的偶催化体系将二者的合提供更多的可能性,为发展更先、可持的合成策略提供参考



  


作者介绍
南丹麦大学化学系的吴昌柱教授课题组致力于催化及绿色化学的研究; 其研究重点是通过对酶胞的化学修饰获new-to-nature的生物催化用。https://www.wugroup.sdu.dk/


希望们组研究方向感兴趣的研究人与我取得系。我们课题组现金充足、年、有活力,具有好的展前景;目前我招聘多个全的博士和博士后位置;丹麦的博士生、博士后的量和待遇享誉全球。


志永研究于浙江工大学生物工程学院,课题组长期招募具有生物催化、有机合成及合成生物学等研究背景的青年教及博士后,迎有兴趣的研究人与我们联系。详见
http://www.homepage.zjut.edu.cn/szy/cbb/


更多关于该工作的细节,请参考原文:
https://www.nature.com/articles/s41929-024-01259-5


  


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