近日,华东理工大学范建华教授团队和中国科学院上海高研院唐涛团队合作在环境领域著名学术期刊ACS ES&T Water上发表了题为“Sustainable Biodegradation of Triclosan and Sulfamethoxazole with Cyanobacteria: Resistance Mechanism and Metabolic Transformation”的封面论文。该研究系统探讨了典型药品和个人护理产品(PPCPs)——三氯生(TCS)和磺胺甲噁唑(SMX)对集胞藻的毒理效应和代谢机制。研究发现,尽管两种PPCPs都通过抑制光合作用和降低藻类生长速率对集胞藻产生抑制作用,但两者在毒性反应和代谢途径上存在显著差异。去除机制的分析表明,SMX主要通过生物降解、光解和水解被去除,而TCS则主要通过生物降解、生物吸附和生物积累被去除。代谢分析揭示,TCS的代谢途径依赖于糖基转移酶(UGT),而SMX代谢的关键中间体为N4-羟基化-SMX(m/z 270)。此外,sll1732基因在SMX代谢中的关键作用得到了证实。这些成果为评估PPCPs在水体中的环境风险提供了新的思路,并为基于藻类的环境修复技术提供了理论支持。
随着新兴污染物(
Emerging Contaminants
)逐渐成为水体污染的重要问题,
PPCPs
作为其中的一类,广泛存在于环境中,带来一定的生态风险。
TCS
是一种常见的抗菌剂,广泛用于个人护理产品,具有较强的生物积累性;而
SMX
则是一种抗生素,广泛用于治疗人类和动物感染。两者作为典型的
PPCPs
在环境中普遍存在,且对水生生物、特别是藻类的生长和代谢可能产生负面影响,因此研究其在水体中的环境行为及其对藻类的毒理机制至关重要。
本研究表明,尽管
TCS
和
SMX
均通过抑制光合色素合成和降低光合作用抑制藻类生长,集胞藻对这两种污染物的敏感性存在显著差异,
72
小时
EC
50
分别为
14.55
μ
g/L
和
19.74
mg/L
。研究还发现,生物降解是集胞藻去除
TCS
和
SMX
的主要去除机制,占比分别为
74.72%
和
57.03%
。特别的是,对于亲脂性
TCS
,生物积累对总去除率的贡献高达
10.43%
,而在亲水性
SMX
中未检出该机制。在深入分析两种物质可能的代谢途径后确定
UGT
和
CYP450
酶分别在
TCS
和
SMX
的代谢中起关键作用,
sll1732
基因编码的蛋白也被证实对
SMX
的代谢有一定贡献。代谢产物毒性预测的结果很好的解释了两种污染物对集胞藻毒性结果的差异:由于未产生更高毒性的中间体,暴露于
TCS
的集胞藻生长、光合色素合成和
PS
Ⅱ效率都逐渐恢复;两种毒性更强中间体的产生则进一步抑制了与
SMX
共培养集胞藻的生理参数。
综上所述,本研究全面阐述了模式蓝藻集胞藻与典型
PPCPs
之间的相互作用机制,拓展了我们对
TCS
和
SMX
在水环境中命运的理解,为后续的生态风险评估和生物修复技术提供了重要依据。
图文导读
图
1.
集胞藻暴露于典型
PPCPs
中的生理反应(
A
)
TCS
暴露下的生长曲线。(
B
)
TCS
暴露下光合色素含量的变化。(
C
)
TCS
暴露下的光合活性。(
D
)
SMX
暴露下的生长曲线。(
E
)
SMX
暴露下光合色素含量的变化。(
F
)
SMX
暴露下的光合活性。
图
2 PPCPs
对集胞藻
SOD
活性、
CAT
活性、
MDA
含量的影响(
A-C
)
TCS
(
D-F
)
SMX
。
图
3
集胞藻对
PPCPs
的去除情况及机制(
A
)
TCS
去除曲线(
B
)
TCS
去除率(
C
)
1mg/L TCS
去除机制(
D
)
SMX
去除曲线(
E
)
SMX
去除率(
F
)
1mg/L SMX
去除机制。
图
4 TCS
在集胞藻中的推测转化途径(毒性预测结果于图中标注)
图
5 SMX
在集胞藻中的推测转化途径(毒性预测结果于图中标注)
图
6
敲除
/
过表达转化子对
SMX
的降解情况及关键酶的分子对接(
A
)过表达转化子降解曲线(
B
)过表达转化子降解率(
C
)敲除转化子降解曲线(
D
)敲除转化子降解率(
E
)
Sl1732
基因的相对表达水平(
F
)预测的
Sll1732
结构(
G
)
Sll1732-SMX
对接复合物的表面展示(
H
)
Sll1732-SMX
相互作用图。上标
“+”
表示基因过表达,而
“∆”
表示基因敲除。
近年来,药物和个人护理产品(
PPCPs
)对水体生态系统的影响研究取得了重要进展,显著提升了对其毒性作用、代谢转化及降解机制的理解。然而,仍有许多关键问题亟待深入研究:
l
探究
PPCPs
在微藻生物降解中的代谢路径及关键酶的作用:
通过代谢组学、转录组学及蛋白质组学的联合分析,可以进一步揭示
PPCPs
在藻细胞内的转化路径及相关代谢酶的具体功能。这将为优化微藻生物降解效率提供理论依据。
l
研究
PPCPs
及其代谢产物的生态毒性:
目前对
PPCPs
降解中间产物的毒性认识仍不充分,尤其是在多种环境因子影响下的毒性变化。通过结合分子对接模拟和生态毒性评估,能够更全面地理解其对生态系统的潜在威胁。
l
开发、优化
PPCPs
的生物修复技术:
针对不同类型
PPCPs
的理化特性,构建基于基因工程改造的高效降解菌株或微藻细胞体系,并开发复合生物修复平台,有助于实现多污染物的高效清除。同时,结合高通量筛选技术和智能优化算法,可进一步提升生物修复的适用性和稳定性。
随着技术的进步和多学科的交叉融合,对
PPCPs
及其降解机制的研究将进一步加深,为生态安全评估和水污染治理提供更多的解决方案和科学支持。