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【催化】植物光合作用启发的光热-光催化偶联COFs气凝胶

X-MOL资讯  · 公众号  ·  · 2025-01-27 08:09

正文


高效利用太阳能是解决能源危机和减少对化石燃料依赖的重要办法。将光热转换和光化学转换结合起来，同时利用天然海水生产淡水和高价值化学品，不仅能解决全球能源危机，还能有效缓解淡水短缺问题，这在缺水地区尤为重要。然而，现有的光热-光催化系统存在太阳能利用效率低的问题，因为它们要么缺乏定向的微米级通道来增强对太阳光谱的吸收，加快反应物和水蒸气的传质，要么缺乏合理的分子设计来有效降低水的蒸发焓。因此，开发能有效解决上述问题的创新型光热-光催化结构至关重要，但仍面临巨大挑战。

图1. 研究背景以及设计策略

近日， 南京林业大学田丹 教授与 南开大学卜显和 院士、 李柏延 研究员合作发表研究论文，提出了一种 受绿色植物光合作用启发的人工太阳能转换器（ASEC-NJFU-1），由碳纳米管作为光收集器、COF基定向气凝胶作为定向反应器和运输器构建而成。 基于这种仿生结构，该太阳能转换器可以 在自然光下从海水中同时生成淡水和过氧化氢 。清洁水生成速率达到3.56 kg m -2 h -1 ，过氧化氢生成速率达到19 mM m -2 h -1 ，总的太阳能转化速率高达8047 kJ m -2 h -1 。

图2. ASEC-NJFU-1的化学组成和形貌表征

实验结果表明纳米纤维素与离子COF之间形成较强的库仑力，定向冷冻形成了均匀的定向孔道，呈现出大比表面积，表面光吸收单元显著增强了光的吸收，这些条件为太阳能利用提高了良好的条件。

图3. ASEC-NJFU-1的光热-光催化性能。

性能测试表明ASEC-NJFU-1可以利用太阳光谱的紫外-可见光和可见-近红外光同时生成清洁水和 H 2 O 2 ，总体的太阳能转换值在已报道的光热-光催化系统中领先。并且该器件可以根据实际需求制成各种形状和尺寸，户外测试同样证明了实际应用的可能性。

图4. ASEC-NJFU-1的光热-光催化机理研究。

光谱分析表明气凝胶定向孔道结构显著增强了光输入和水传输，DSC和拉曼显示离子COF的存在降低了水蒸发焓。因此，结合增强的光输入，ASEC-NJFU-1的光催化产 H 2 O 2 性能相比粉末形态COF得到了提升。

图5. ASEC-NJFU-1的光热-光催化协同机理研究。

基于不同的光源测试表明，紫外-可见和可见-近红外光分别用于光化学和光热转换。光热转换形成的热效应促进了 O 2 •- 的形成，有效加强了光催化反应，结合EIS、PL和理论计算表明光热效应促进了光热电子空穴分离和 H 2 O 2 脱附，因此光热效应有利于光催化 H 2 O 2 生成。

上述成果发表在 Angew. Chem. Int. Ed. ，南京林业大学博士研究生 许亚宁 为论文第一作者，南京林业大学 田丹 教授和南开大学 李柏延 研究员为论文共同通讯作者， 卜显和 院士提供了指导。

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