Carbon Research | 基于光谱学和FT-ICR-MS解析城市河流中溶解有机质的分子组成和来源

摘要

城市水体中溶解性有机质（DOM）的组成和来源由于多种环境和人为因素的影响而极为复杂，全面分析DOM分子组成对于深入了解其在水生生态系统中的反应性、环境行为和归趋，提高对水生系统的监测和保护能力至关重要。本文以北京市两条具有独特景观和人为影响的典型城市河流永定河和北运河为例，结合紫外-可见光谱（UV-Vis）、激发-发射矩阵荧光光谱（EEM）和傅里叶变换离子回旋共振质谱（FT-ICR-MS）方法，研究了城市河流DOM的光学和分子特征。结果表明，人类活动干扰较大的北运河DOM主要由微生物和污水来源的蛋白质组成，芳香性低，分子量低，饱和不稳定化合物丰富，同时存在大量人为表面活性剂。而自然景观为主的永定河DOM主要由来自植物和土壤的腐殖物质组成，具有较高的芳香性、腐殖化程度、不饱和性和难降解化合物丰度。此外，由于难降解化合物的积累，DOC浓度和有机污染程度由上游向下游增加，在分子水平表现为上腐殖质化程度和分子量的增加。我们的研究结果证实，城市化广泛地改变了DOM的结构，使其更趋于脂肪性和饱和性。本研究结果将为了解不同人类活动影响下DOM的化学分子组成多样性提供重要见解，并为城市河流生态系统水质管理提供重要指导。

图文摘要

亮点

• 由于景观和人为影响的差异，城市河流DOM表现出差异性的分子组成。
• 受陆源影响较大的永定河DOM腐殖化程度、分子量、芳香族物质含量均高于人为干扰较大的北运河。
• 永定河DOM以陆源腐殖质类物质为主，而北运河以污水和微生物源类蛋白质为主。
• 城市河流，特别是受污水排放影响较大的河流，具有丰富的人为源表面活性剂。

要点图例

图1 永定河（YDH）和北运河（BYH）的样点分布

图2 溶解性有机氮和无机氮（DON, DIN）浓度（a），DOC和a₃₅₅值（b），化学需氧量-重铬酸钾（COD_Cr），高锰酸盐指数（COD_Mn）和五日生化需氧量（BOD₅）（c），a₃₅₅和DOC之间的线性关系（d）

结论

• 不同的土地利用和人为活动导致城市河流DOM组分表现出不同的特征。

• 人类活动影响较大的北运河DOM芳香度低，分子量小，饱和不稳定化合物丰富，微生物和污水来源的蛋白质及人为源表面活性剂贡献较大。

• 自然景观为主的永定河DOM具有较高的芳香性和腐殖质程度，富含不饱和含氧难降解化合物，主要来自植物和土壤来源的陆地贡献。

• 从上游到下游，DOC浓度、分子量和腐殖化程度均显著增加，可能反映了难降解化合物在河流沿线的积累。

作者简介

第一作者  任艺

北京科技大学能源与环境工程学院直博生，主要研究方向为溶解性有机质来源与积累机制。

通讯作者  刘沙沙  副教授

北京科技大学能源与环境工程学院副教授，主要从事水环境污染过程与机理研究，具体研究天然与人为源有机质的环境行为与归趋。近五年在Water Research，Critical Review of Environmental Science and Technology，Chemical Engineering Journal等国内外权威期刊发表SCI论文60余篇，2篇入选ESI高被引论文；授权国家发明专利5项。主持国家自然科学基金青年基金项目、国家重点研发计划子课题等国家级和省部级项目6项。目前担任Carbon Research青年编委，中国环境科学学会新污染物治理委员会委员等职务。

赞助基金项目

• 国家重点研发计划项目（No. 2022YFC3201902，No.2023YFC3210200)

• 中央高校基本科研业务费专项资金（No. FRF-TP-20-059A1）
• 中国环境科学研究院环境标准与风险评估国家重点实验室开放基金项目（No. SKLECRA2023OFP02)

文章链接：https://doi.org/10.1007/s44246-024-00151-y

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