第一作者：邓婕
通讯作者：周成赟副教授，汪文军副教授
通讯单位：湖南大学环境科学与工程学院
论文DOI：10.1016/j.cej.2024.155918
生物炭具有稳定性不足和催化活性低的问题。在这项研究中，采用两步球磨法合成碳氮化合物共掺杂蓝藻生物炭(CN-BC)。优化后的CN-BC能有效地活化过二硫酸盐（PMS）来降解新兴污染物。在CN-BC/PMS系统中，恩诺沙星的降解速率常数为0.506 min
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，95 %的恩诺沙星可在10分钟内被有效降解。自由基淬灭实验和电化学实验证实，CN-BC/PMS系统中的电子转移和
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是主要的降解途径。CN-BC/PMS系统对电子丰富的污染物具有选择性降解能力，含有电子给予基团的污染物比含有电子吸电子基团的污染物更容易降解。利用密度泛函理论（DFT）进一步分析了CN-BC对污染物的选择性降解途径。连续流CN-BC/PMS膜系统显示出长期消除新兴污染物的能力。这项研究提高了对PMS由蓝藻生物炭催化剂激活机制的理解，并提供了一种新的去除新兴污染物的方法。基于膜的域限定催化途径。
农牧业废水中含有大量抗生素等难以降解的有机污染物，长期流入湖泊会随着水循环对水环境和人体造成危害。基于过硫酸盐(PS)的高级氧化工艺(AOP)活化是处理含复杂有机物废水的有效修复技术。碳质催化剂对PMS的活化有自由基和非自由基两种途径。藻基炭作为一种“以废治废”的环保型催化剂，通过非自由基途径在PMS活化水处理过程中具有很大的应用潜力。在煅烧过程中，蓝藻中的蓝藻蛋白会被裂解生成NH
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，因此以蓝藻为原料煅烧可以得到N含量更高的藻基炭。此外，氮化碳(CN)富氮源能够与生物炭形成多个n键构型。氮化碳的共轭结构可以丰富生物炭的电子性质。这提供了更多的活性位点并加速了电子的运动。此外，这种复合催化剂对许多不同污染物的选择性降解能力尚不清楚。我们强调了废物蓝藻资源利用的创新点，CN-BC/PMS系统的高效选择性降解，二次球磨的必要性以及膜法CN-BC的限域催化。此外，污染物本身的结构特征对生物炭基催化剂选择性催化活性的影响机理，以及有机污染物通过非自由基途径降解的机理有待进一步研究。
为了使生物炭具有越来越稳定的活性位点，我们成功地用K
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、蓝藻生物炭和氮化碳进行两次球磨和煅烧制备了CN-BC。本研究成功构建了CN-BC/PMS体系，建立了基于非自由基途径的高效选择性降解水处理过程中多种污染物。首先，非自由基调控主导的降解过程是CN-BC/PMS系统中污染物降解的主要机制。电子传递机制包括CN-BC增强电子离域和电子耦合效应加速电子传递。然后，由CN-BC和PMS形成的表面键合活性复合物CN-BC/PMS*对污染物具有优异的降解性能。此外，C=O、吡啶N和石墨N的存在以及催化剂表面丰富的缺陷共同创造了良好的电子环境，使CN-BC/PMS体系能够有效降解多种含EDGs的污染物。K
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化学活化法结合球磨和热解制备的催化剂具有良好的碳网、缺陷、丰富的羰基官能团和多种形式的N原子，为PMS活化提供了多种有效的活性位点。研究发现，CN-BC/PMS降解途径的主要活性成分是
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。更重要的是，CN-BC/PMS系统在激活PMS通过非自由基途径快速降解各种污染物方面效率很高。CN-BC/MCE/PMS连续流实验验证了该系统能够长时间稳定运行的实际应用潜力。综上所述，CN-BC/PMS系统提供了一种基于双非自由基途径的有效选择性去除污染物的可行途径。此外，我们所研究的碳基催化剂具有环保、经济、长期稳定和高降解效率的特点，为生物炭催化剂与膜催化在AOP中的应用开辟了道路。
图 CN-BC/MCE膜/PMS系统在污水处理中的应用
原文链接：
https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.155918
周成赟
：湖南大学副教授，硕士生导师。湖南省青年科技创新（荷尖）人才、湖南省优秀博士学位论文获得者。主要从事固体废物资源化处理、高浓度有机废水及重金属废水处理研究、功能型纳米材料在环境中的应用研究，取得了一些创新性成果。在Water Research、Applied Catalysis B:
Environmental 、Chemical Engineering Journal等环境领域国际知名SCI期刊上发表多篇论文并兼任多个国际SCI期刊审稿人；申请国家发明专利40余项，授权20余项。《Water》期刊编委，《Chinese Chemical Letters》青年编委，中国化学会会员，IWA国际水协会会员，“2020-2023连续四年入选全球前 2% 顶尖科学家榜单”。
邓婕
：湖南大学环境科学与工程学院硕士研究生，研究方向为基于高级氧化技术的水处理研究。目前以第一作者在Coordin.
Chem. Rev.和Chemical Engineering Journal共发表论文2篇。
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