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【材料】拓扑绝缘体异质结加速锂硫电池多硫化物转化

X-MOL资讯 · 公众号 · · 2025-01-18 08:09

正文

注：文末有 研究团队简介 及本文作者 科研思路分析

多硫化物转化动力学缓慢，导致容量衰减快，倍率性能差，不可避免地阻碍了Li-S电池的商业化应用。单一催化剂材料很难同时满足强吸附、高催化活性和快速传质的要求，导致多硫化物的转化动力学不尽如人意。近年来，兼具强吸附和高催化活性的异质结材料被认为是加速多硫化物催化转化的高效催化剂。然而，异质结材料性质对传质、吸附能力和催化活性的影响机理尚未得到深入研究。近日， 温州大学李林 联合 香港理工大学张晓/梁文浩 、 合肥通用机械研究院何礼青、华南师范大学陈和冬 （第一作者）等合作提出了具有电偶极子域的多功能势阱型 B i ₂ Te ₃ /TiO ₂ 拓扑绝缘体异质结作为Li-S电池催化剂，加速Li-S电池中多硫化物的催化转化，基于 B i ₂ Te ₃ /TiO ₂ 催化剂修饰隔膜的Li-S电池，展现出优异的电化学性能。本工作拓展了对异质结催化剂性质与电化学性能之间内在关系的基本认识，对推动Li-S电池的实际应用起到有效作用。

高能量密度电化学储能系统在便携式消费电子设备上的需求日益增长，有效推动了下一代电池技术的发展。Li-S电池因其超高能量密度（2567 Wh k g ^-1 ）、良好的环境兼容性和优越的成本效益而被认为是最有吸引力的候选者之一。然而，多硫化物转化动力学缓慢，导致容量衰减快，倍率性能差，不可避免地阻碍了Li-S电池的商业化应用。近年来，金属氧化物、硫化物、磷化物和氮化物等被广泛应用于Li-S电池的多硫化物催化转化催化剂。一般来说，多硫化物的催化转化是在催化剂表面进行的，因此多硫化物的吸附和电子、离子和多硫化物在催化剂表面的输运对催化转化性能具有重要影响。遗憾的是，单一材料很难同时满足强吸附、高催化活性和快速传质的要求，导致多硫化物的转化动力学不尽如人意。近年来，兼具强吸附和高催化活性的异质结材料被报道为改善Li-S电池电化学性能的有效方法，其性能远优于其他单一材料。然而，异质结材料性质对多硫化物的传质、吸附能力和催化活性的影响机理尚未得到深入的研究。揭示异质结材料的详细作用机理，对于促进对Li-S电池高效异质结催化剂的认识和设计具有重要意义。

温州大学李林 联合 香港理工大学张晓/梁文浩、合肥通用机械研究院何礼青 等设计了 B i ₂ Te ₃ /TiO ₂ 异质结作为多硫化物催化剂，系统研究了材料性质对多硫化物的传质、吸附能力和催化活性的影响。研究发现，得益于Ti O ₂ 良好的多硫化物吸附能力和 B i ₂ Te ₃ 高的载流子迁移率和催化活性，外露的异质结界面对多硫化物转化表现出比单一材料更高的催化活性。具体来说， B i ₂ Te ₃ /TiO ₂ 异质结的势阱空间电荷区具有丰富的电偶极子可以加速 Li ⁺ /多硫化物在异质结界面的转移和约束。 B i ₂ Te ₃ 可以有效地将电子捕获并限制在异质结界面上，为界面硫氧化还原反应提供丰富的电子。因此， B i ₂ Te ₃ /TiO ₂ 可以促进快速传质，增强多硫化物捕获能力，加速多硫化物转化，采用 B i ₂ Te ₃ /TiO ₂ 改性隔膜制备的Li-S电池电化学性能显著提高。

图1. 锂硫电池中 B i ₂ Te ₃ /TiO ₂ 异质结电催化剂的协同作用机理。(a) 在Li-S电池中 B i ₂ Te ₃ /TiO ₂ 的作用机理图。(b) B i ₂ Te ₃ 、Ti O ₂ 和 B i ₂ Te ₃ /TiO ₂ 催化剂对S物种的吸附能和 (c) 催化反应能垒。 Li ₂ S在 (d) Ti O ₂ 、(e) B i ₂ Te ₃ 和 (f) B i ₂ Te ₃ /TiO ₂ 表面分解的能垒。图片来源： Angew. Chem. Int. Ed.

该 B i ₂ Te ₃ /TiO ₂ 异质结催化剂作为隔膜修饰材料用于Li-S电池研究了电池，电池在1C的电流密度下，经过1000次循环后仍能保持735.0 mAh g ^-1 的高放电容量，容量保持率高于77.9%，远高于 B i ₂ Te ₃ （336.8 mAh g ^-1 /42.9%）和Ti O ₂ （261.8 mAh g ^-1 / 38.1%）。为了进一步评估 B i ₂ Te ₃ /TiO ₂ 异质结催化剂在锂硫电池中的实际应用潜力，我们采用高硫负载（13.2 mg c m ^-2 ）进行循环性能测试（电解液用量3.8 µL m g ^-1 ），经过100次循环后仍有11.2 mAh c m ^-2 的高面积容量（比容量为848.5 mAh g ^-1 ），容量保留率为78.2%，展现出优异的循环稳定性。本工作拓展了对异质结催化剂性质与电化学性能之间内在关系的基本认识，对推动Li-S的实际应用起到积极作用。

图2. 锂硫电池的电化学性能。(a) 0.2 C时的GCD曲线(b) 0.2 C时的循环性能 (c) B i ₂ Te ₃ /TiO ₂ 在0.2 C时经过第1、10、50、100次的GCD曲线。(d) 费率能力。(e) 不同速率下 B i ₂ Te ₃ /TiO ₂ 的GCD谱图。(f) 不同速率下的极化电位。(g) 1C条件下的长期循环性能 (h) 高S负载13.2 mg c m ^-2 下，锂电池在0.2 C条件下 B i ₂ Te ₃ /TiO ₂ 的循环性能。图片来源： Angew. Chem. Int. Ed.

这一成果近期发表在 Angewandte Chemie International Edition 上，文章的第一作者是华南师范大学 陈和冬 博士、硕士生 邱业程 和中国科学技术大学博士生 蔡志远 。

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面）：

Topological Insulator Heterojunction with Electric Dipole Domain to Boost Polysulfide Conversion in Lithium-Sulfur Batteries

Hedong Chen , ⁺ Yecheng Qiu , ⁺ Zhiyuan Cai , ⁺ Wenhao Liang,* Lin Liu, Manman Li, Xianhua Hou, Fuming Chen, Xunzhu Zhou, Tengfei Cheng, Liqing He,* Jiazhao Wang, Xiao Zhang,* Shixue Dou, Lin Li*

Angew. Chem. Int. Ed ., 2025 , DOI: 10.1002/anie.202423357

通讯作者简介

梁文浩博士简介： 2023年博士毕业于中国科学技术大学材料科学与工程系，现为香港理工大学博士后。长期从事二次电池（包括锂、钠、锌等）新型电极材料的研发与机理研究。目前已发表SCI论文20余篇，以第一/通讯作者（含共同）身份在 Adv. Mater., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Funct. Mater., Small, Inorg. Chem. 等期刊发表论文十余篇。授权国家发明专利2项。

何礼青博士简介： 副研究员，南开大学学士、中科院理化所硕士、九州大学博士、南方科技大学（武汉大学联培）博士后。致力于面向国家重大需求的基础与应用研究，主要关注储能电池与氢能。至今已在 Angew Chem、Chem Eng J、Chem Mater、J Mater Chem A、J Power Sources 等高水平期刊发表SCI论文50余篇。

张晓教授简介： 香港理工大学机械工程学系助理教授，香港理工大学校长青年学者。2017年在新加坡南洋理工大学获得博士学位，2021年就职于香港理工大学，主要从事新型层状材料的合成和制备、电化学反应器组装以及清洁能源的转化等研究。目前在 Nature, Nat. Catal.、Nat. Energy、Nat. Rev. Chem.、Nat. Commun.、Chem. Soc. Rev.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater. 等国际学术期刊上发表SCI论文100余篇，H因子65。受邀担任 eScience, SmartMat 等期刊青年编委，担任 Nature Sustainability, Nature Commun., Joule, ACS Nano, Chemical Engineering Journal 等期刊独立审稿人。曾获“欧洲材料协会青年科学家奖”，于2020-2024年连续入榜全球“高被引科学家”。

李林教授简介： 温州大学瓯江特聘教授，温州大学碳中和技术创新研究院副院长、院科协主席，浙江省科协青年人才托举培养项目、温州市高层次人才计划入选者。主要从事二次电池关键材料和功能性电解液研发，致力于宽温域、快充、高安全二次电池的构建。目前已发表SCI论文90余篇，其中高被引论文17篇，总被引7300余次，H-index为39；以第一/共一/通讯作者身份在 Natl. Sci. Rev.、Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A.、Angew. Chem. Int. Ed. （10）、 Adv. Mater . (2)、 Joule 等学术期刊发表论文40余篇，申请国家发明专利15项，授权1项，研究成果受到国内外同行的广泛认可。主持国家自然科学基金等项目10项，参编英文专著《Electrochemical Potassium Storage: Principles, Materials, and Technological Development》1章节，参与编制《钠离子电池用有机电解液》等团体标准4项。现为 eScience、Carbon Energy、Materials Chemistry Frontiers、Nano Research、Advanced Powder Materials、Nano Materials Science、EcoEnergy 期刊青年编委以及 Batteries 期刊客座编辑。

科研思路分析

Q：这项研究最初是什么目的？或者说想法是怎么产生的？

A：如上所述，我们的目的是研究Li-S电池异质结材料性质对传质机理以及电池性能的影响机制，开发用于高性能Li-S电池的新型异质结催化剂材料。众所周知，Ti O

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